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大氣污染的主要因子為懸浮顆粒物、一氧化碳、臭氧、二氧化碳、氮氧化物、鉛等。大氣污染導(dǎo)致每年有30-70萬人因煙塵污染提前死亡，2500萬的兒童患慢性喉炎，400-700萬的農(nóng)村婦女兒童受害。
水是我們?nèi)粘Ｗ钚枰采辖佑|最多的物質(zhì)之一，然而就是水如今也成了危險(xiǎn)品。
人類活動(dòng)使近海區(qū)的氮和磷增加50%-200%;過量營(yíng)養(yǎng)物導(dǎo)致沿海藻類大量生長(zhǎng);波羅的海、北海、黑海、東中國(guó)海(東海)等出現(xiàn)赤潮。海洋污染導(dǎo)致赤潮頻繁發(fā)生，破壞了紅樹林、珊瑚礁、海草，使近海魚蝦銳減，漁業(yè)損失慘重。
1.1采樣點(diǎn)大氣汞樣品采樣點(diǎn)設(shè)在中國(guó)海洋大學(xué)嶗山校區(qū)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院四樓(36.16°N,120.5°E,距地面高度9m).于2013年1月14~17日每日09:00~21:00(其中17日09:00~16:00)采集大氣中總氣態(tài)汞(TGM)和顆粒態(tài)汞(PHg),每小時(shí)采集一次樣品.二氧化硫、二氧化氮、可吸入顆粒物(PM10)、細(xì)顆粒物(PM2.5)、臭氧、一氧化碳等6項(xiàng)指標(biāo)的實(shí)時(shí)小時(shí)濃度值和環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)為青島市李滄區(qū)環(huán)境監(jiān)測(cè)站實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù).
1.2樣品采集與分析
空氣中TGM和PHg樣品采集和分析均按照美國(guó)EPAMethodIO-5方法[14]進(jìn)行.
1.2.1TGM采樣及分析空氣TGM用金砂管采集,吸附管前裝置聚四氟乙烯濾器,內(nèi)裝玻璃纖維濾膜(使用前在馬弗爐500℃加熱2h),濾除空氣中的顆粒物,使用真空泵以0.3L/min的流速采樣(連接管路均為酸浸泡、清潔處理的聚四氟乙烯管).解析金砂管冷原子熒光光譜儀測(cè)定(BrooksRand,ModelIII).測(cè)定結(jié)果為氣態(tài)元素汞(GEM).由于活性氣態(tài)汞(RGM)在氣態(tài)總汞(TGM)中的比例小于5%,本文中將GEM近似為TGM,以便于與其他地區(qū)比較.吸取飽和汞蒸氣制作實(shí)驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)工作曲線,分析期間每隔12h用標(biāo)準(zhǔn)汞蒸汽進(jìn)行校正.
1.2.2PHg采樣及分析顆粒汞使用開放式聚四氟乙烯濾器采集,用真空泵以28.3L/min的流量把顆粒物收集到玻璃纖維濾膜(WhatmanGF/F1825-047)上,采集的顆粒物為空氣中總顆粒物質(zhì)接近于大氣總懸浮顆粒物(TSP).為防止污染,聚四氟乙烯濾器及鑷子等實(shí)驗(yàn)用具均要經(jīng)過酸清潔,玻璃纖維濾膜在馬弗爐中500℃加熱2h,除去其中的汞.分析時(shí),將濾膜置于聚四氟乙烯消解罐中,加入20mL硝酸溶液(10%HNO3,1.6mol/L)進(jìn)行微波消解.根據(jù)EPAmethod1631E[15]測(cè)定消解液中汞的含量.待消解液在室溫下冷卻1h后,取5mL消解液定容至50mL.以5mL/L的量加入BrCl,將其他形態(tài)的汞氧化為二價(jià)汞;加入0.5mL的NH2OH•HCl,讓其反應(yīng)5min;將樣品轉(zhuǎn)到干凈的氣泡瓶,加入0.25mLSnCl2溶液用300~400mL/min的流量氬氣吹20min,富集在金砂管上,解吸金砂管原子熒光光譜儀(BrooksRand,ModelIII)測(cè)定.測(cè)得的汞回收率為102.1%.
1.3軌跡分析
采用美國(guó)國(guó)家海洋和大氣局(NOAA)的后向軌跡模式(HYSPLIT4)[18],分析采樣期間氣團(tuán)移動(dòng)路徑,對(duì)抵達(dá)青島的大氣氣團(tuán)模擬了跨時(shí)3d的后向運(yùn)動(dòng)軌跡.考慮到霾日大氣污染物主要集中在低空,軌跡計(jì)算的起始點(diǎn)高度為100m.軌跡模式所用的氣象數(shù)據(jù)來源于NCEP/NCAR(NationalCentersforEnvironmentalPrediction/NationalCenter)的大氣研究.用聚類分析對(duì)后向軌跡分組,分組的原則是達(dá)到組間差異極大,組內(nèi)差異極小.
2結(jié)果與討論
2.1大氣汞的含量和變化特征2013年1月14~17日,青島市經(jīng)歷了一次大范圍的霾污染過程,14日為重度霾日,15、17日為輕度霾日,16日為非霾日.14~17日PM2.5的質(zhì)量濃度均值分別為226、163、99、174µg/m3,遠(yuǎn)超過環(huán)境空氣質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(GB3095-2012)(75mg/m3)[19].大氣中氣態(tài)汞(TGM)的平均濃度為(2.8±0.9)ng/m3,顆粒汞(PHg)的平均濃度為(245±174)pg/m3.由表1可以看出,本研究中的TGM濃度遠(yuǎn)低于貴陽、長(zhǎng)春、重慶、蘭州、北京等內(nèi)陸城市,與上海、寧波等沿海城市以及長(zhǎng)白山、貢嘎山等偏遠(yuǎn)山區(qū)接近,略高于黃海和成山頭等近海海域測(cè)定的TGM分別為(2.61±0.50)ng/m3和(2.31±0.74)ng/m3,表明青島、上海、寧波等沿海地區(qū)都受相對(duì)清潔的海洋空氣影響,TGM含量高于黃海,低于內(nèi)陸城市.本研究的PHg濃度與上海、長(zhǎng)春接近,低于北京、貴陽等地但遠(yuǎn)高于偏遠(yuǎn)山區(qū),由于采樣期間正處于青島采暖期,燃煤釋放大量顆粒汞,且受霾影響,顆粒物在大氣中積累不易擴(kuò)散,從而導(dǎo)致較高的PHg濃度.盡管采樣期間發(fā)生嚴(yán)重的霾天氣,顆粒態(tài)汞偏高,仍低于國(guó)內(nèi)部分內(nèi)陸城市.1月14~17日,TGM的平均濃度分別為3.16,2.95,1.86,3.40ng/m3,PHg的平均濃度分別為393,329,170,39pg/m3.如圖1所示,受氣象條件(如溫度、風(fēng)速、風(fēng)向、濕度等)和人為源、自然源排放等的影響,氣態(tài)汞(TGM)和顆粒態(tài)汞(PHg)濃度呈波動(dòng)變化.TGM變化趨勢(shì)與PM2.5一致,14~16日呈下降趨勢(shì),17日TGM濃度又開始回升,降溫使供熱增加導(dǎo)致污染物排放增加.而PHg整體呈下降趨勢(shì),14、15日受霾天氣的影響,顆粒汞在大氣中積累,濃度較高.16日冷空氣到來,積累在大氣中的PHg也隨之被輸運(yùn)到其他地區(qū),顆粒汞濃度降低.17日霾又開始出現(xiàn),PHg濃度明顯低于其他3日,顆粒汞的波動(dòng)小,含量較為穩(wěn)定,表明顆粒物的來源、組成或汞含量與14、15日有一定差異.14日和15日,TGM與PHg濃度呈負(fù)相關(guān)關(guān)系(相關(guān)系數(shù)r分別為-0.327、-0.385;P分別為0.326、0.217).14~17日顆粒汞的質(zhì)量濃度(PHg/TSP)分別為0.71,0.87,0.63,0.62mg/kg,14、15日PHg的質(zhì)量濃度明顯高于16、17日,表明在重度霾天氣下,顆粒物中汞的含量升高,這表明汞在顆粒物中的積累,可能存在TGM向顆粒態(tài)汞的轉(zhuǎn)化.空氣中TGM是汞的主要存在形態(tài)(本研究中占92%),霾日大氣中細(xì)顆粒物以及其他的大氣污染物在低空積聚,容易發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生自由基及臭氧等,都能把元素態(tài)汞氧化成二價(jià)汞[32],近些年研究認(rèn)為OH⋅可以直接把Hg0(g)顆粒物氧化成HgO(s)氣溶膠顆粒[33],模擬實(shí)驗(yàn)表明O3在城市環(huán)境中與Hg0反應(yīng)會(huì)生產(chǎn)HgO的氣溶膠[34],顆粒物在大氣化學(xué)中也會(huì)起到催化劑的作用[35].反應(yīng)生成的二價(jià)汞及HgO氣溶膠結(jié)合在顆粒物表面,從而導(dǎo)致氣態(tài)汞向顆粒汞的轉(zhuǎn)化,使顆粒物中的汞不斷積累.16日,隨著冷空氣的到來,積累在大氣中的污染物擴(kuò)散,污染物含量降低,TGM和PHg變化主要反映了污染源排放的變化,二者呈正相關(guān)關(guān)系(r=0.429,P=0.148).17日霾重新出現(xiàn),TGM和PHg濃度又表現(xiàn)為負(fù)相關(guān)關(guān)系(r=-0.607,P=0.144).
2.2環(huán)境因子與大氣汞濃度的相關(guān)性對(duì)大氣中TGM和PHg與氣象要素和其他大氣污染物質(zhì)進(jìn)行相關(guān)分析,結(jié)果見表2.TGM、PHg與風(fēng)速均呈負(fù)相關(guān)關(guān)系,風(fēng)速的增加有利于大氣汞的稀釋擴(kuò)散.二者與相對(duì)濕度呈正相關(guān)關(guān)系,主要是由于霧霾天氣高相對(duì)濕度是受靜穩(wěn)天氣系統(tǒng)的影響而出現(xiàn)的,易造成大氣污染物的積累.溫度升高,有利于環(huán)境中氣態(tài)汞的再釋放.ROSA等[36]對(duì)墨西哥受人為影響較少的地區(qū)研究得到TGM與溫度正相關(guān)的結(jié)論.本研究中TGM與溫度正相關(guān),但相關(guān)性不顯著,與張艷艷等[37]在上海市的研究結(jié)果類似,表明霾日溫度不是影響本地TGM變化的主要因素.PHg與溫度顯著正相關(guān),氣溫較高的白天也常常是人類活動(dòng)較多的時(shí)候,將向環(huán)境中釋放各種顆粒物質(zhì),如汽車行駛、施工等.另外,在霾日大氣中較多的顆粒物和污染物聚集也容易發(fā)生光化學(xué)反應(yīng),發(fā)生元素汞的氧化,并與顆粒物結(jié)合.Xiu等[21]的研究認(rèn)為,不同地點(diǎn)PHg與溫度的相關(guān)關(guān)系較為復(fù)雜.若二者具有正相關(guān)關(guān)系,則表明光化學(xué)轉(zhuǎn)化是顆粒汞形成的主要途徑;反之,若二者負(fù)相關(guān),則表明在顆粒物表面的汞沉降作用更為重要.TGM與SO2、NO2呈顯著正相關(guān),大氣中的SO2和NO2主要來源于化石燃料的燃燒,與Kim等[38]對(duì)韓國(guó)地區(qū)的研究結(jié)果一致.化石燃料的燃燒是重要的人為汞源,根據(jù)Wu等[39]和Pirrone等[40]的研究,2003年中國(guó)的燃煤釋放了256~268t汞到大氣中,占總的人為汞源的40%左右.研究認(rèn)為TGM與CO具有相似的來源,且二者的大氣停留時(shí)間相差不大[41].本研究中也發(fā)現(xiàn)TGM與CO顯著正相關(guān),這都表明本地TGM變化主要受化石燃料燃燒的影響。比較PHg、TGM與環(huán)境因子的相關(guān)性可以看出,PHg與各氣象因子均存在顯著相關(guān)性,與其他的大氣污染物相關(guān)性很弱;TGM與之相反,與各氣象因子相關(guān)性弱,而與大氣污染物顯著正相關(guān).可見,在霾日TGM和其他氣態(tài)污染源的同源性,而PHg濃度主要由大氣中顆粒物的組成和含量所控制.氣象因素常常影響到大氣中顆粒物粗細(xì)顆粒的組成、含量、存在時(shí)間等.
2.3霾日大氣汞的外來源分析大氣中的污染物除了來自本地源的影響,還受到外來源輸入的影響.來自不同方向的氣團(tuán)經(jīng)過區(qū)域不同,攜帶的污染物質(zhì)也會(huì)有所差異.因此,對(duì)不同路徑來源化學(xué)物質(zhì)的分析有助于揭示其可能的來源[4243].對(duì)所采集的46個(gè)樣品用HYSPLIT模型進(jìn)行了72h的氣團(tuán)后向軌跡聚類分析,分為5類:聚類1,氣團(tuán)來自山東省內(nèi),占30%;聚類2,氣團(tuán)來自蒙古中部,占24%;聚類3,氣團(tuán)來自俄羅斯,占3%;聚類4,氣團(tuán)來自俄羅斯與蒙古東部交界附近,占9%;聚類5,氣團(tuán)來自蒙古東部,占30%(圖2).由表3可以看出,TGM濃度為聚類1>聚類5>聚類3>聚類4>聚類2,而PHg濃度為聚類3>聚類4>聚類1>聚類2>聚類5.不同的氣團(tuán)來源對(duì)TGM和PHg的濃度變化產(chǎn)生不同影響.聚類1所對(duì)應(yīng)的14個(gè)樣品主要是霾嚴(yán)重的14、15日,傳輸距離短(72h傳輸距離約500km),移動(dòng)速度慢,氣團(tuán)起始高度低(約500m).霾日低空的污染物質(zhì)不易擴(kuò)散,而較慢的傳輸速度有利于氣團(tuán)中污染物質(zhì)的積累,從而導(dǎo)致聚類1中較高的TGM和PHg濃度.第3類和第4類所占的比例小,均為長(zhǎng)距離傳輸,樣品也來自14、15日,但與聚類1的氣團(tuán)來源差異較大,聚類3和4樣品分別來自14日傍晚和15日早晨,而聚類1樣品來自14、15日的上午和午后.聚類3和聚類4的PHg濃度接近,明顯高于其他3類.聚類3的氣團(tuán)在傳輸60h后高度仍大于500m,而聚類4的氣團(tuán)傳輸48h后接近地面?zhèn)鬏?聚類4的PM10和PM2.5濃度約為聚類3的一半,但由于近地面污染嚴(yán)重,PHg在顆粒物中所占的比例要高于聚類3.因此,霾日大氣中的汞主要來自近距離傳輸,長(zhǎng)距離傳輸氣團(tuán)也帶來污染區(qū)域的顆粒物,PHg含量升高.聚類5與聚類1所占比例相同,但聚類5的72h傳輸距離約1500m,氣團(tuán)起始高度(約1000m)也要高于聚類1.聚類5的PHg濃度最低,TGM濃度僅次于聚類1,原因是聚類5的14個(gè)樣品中有8個(gè)來自17日,5個(gè)來自16日.16日的冷空氣導(dǎo)致大氣中積累的顆粒態(tài)汞被帶到其它區(qū)域,17日霾日PHg在顆粒物中積累較少,顆粒物濃度也較低.而TGM由于在大氣中的停留時(shí)間長(zhǎng),受外來源的影響較大,氣團(tuán)的傳輸過程中攜帶了大量途徑區(qū)域的TGM進(jìn)入青島地區(qū),冷空氣過后夜晚供暖增強(qiáng)也會(huì)向空氣中排放較多的氣態(tài)元素汞.聚類2氣團(tuán)經(jīng)24h的傳輸后,氣團(tuán)的途徑區(qū)域與聚類5基本一致,然而其TGM和PHg濃度均較低.原因是聚類2所對(duì)應(yīng)的11個(gè)樣品中有8個(gè)來自于16日,受冷空氣影響,帶來相對(duì)清潔的空氣.
3結(jié)論
3.12013年1月14~17日,青島霾天氣下,大氣中氣態(tài)汞(TGM)的平均濃度為(2.8±0.9)ng/m3,顆粒汞(PHg)的平均濃度為(245±174)pg/m3.TGM濃度與其他沿海城市及偏遠(yuǎn)山區(qū)相當(dāng).采暖期燃煤釋放以及霾天氣下顆粒污染物的積累,導(dǎo)致較高的PHg濃度.
3.2重度霾日PHg/TSP值顯著高于非霾日,且在霾日TGM和PHg含量呈負(fù)相關(guān).霾日大氣中細(xì)顆粒物含量高,可能存在TGM向PHg的轉(zhuǎn)化,使顆粒物中汞的含量增加,對(duì)健康影響不利.
中圖分類號(hào)：X5 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：1674-098X（2014）01（c）-0007-02
大氣降塵污染危害人類生存，其中重金屬污染更是給人類帶來嚴(yán)重生存考驗(yàn)。查明污染源是治理污染的前提。該文介紹了解析大氣降塵中重金屬污染源的幾種辦法及其研究特點(diǎn)，結(jié)合其在實(shí)踐中的應(yīng)用說明了其可行性。并就研究中存在的一些不足做了探討，希望研究得到改善。
1 大氣降塵中重金屬污染源解析之受體模型法
擴(kuò)散模型與受體模型是環(huán)境科學(xué)污染源分析的兩種主要數(shù)學(xué)模型，其中受體模型以污染區(qū)域?yàn)檠芯繉?duì)象。20世紀(jì)70年代，大氣顆粒物源以受體模型進(jìn)行解析。受體模型多應(yīng)用于城區(qū)，以在受體與源處檢測(cè)的顆粒物物理化學(xué)特性，獲取受體源及其貢獻(xiàn)值?；瘜W(xué)法與顯微分析法是常用的受體模型研究方法。
1.1 顯微分析法
顯微清單（源數(shù)據(jù)庫）的建立是利用該方法的前提，若顆粒物具比較明顯的形態(tài)特征，則依據(jù)單顆粒物形狀、顏色、表面特征、大小等形態(tài)特點(diǎn)，結(jié)合顆粒物外貌與標(biāo)志性污染源礦物構(gòu)成做源的判斷。顆粒物污染源可由獨(dú)特的顆粒物粒子外形特征反映。比如顆粒物多呈球形、表面平滑、灰褐色，則為燃煤排放物，其表面含S、Fe、Si、Al元素；顆粒物呈多孔海綿狀、表面高低不整、黑色，則為燃油排放物，表面含S、V、Pb、Si元素。如果知曉污染物的形態(tài)特點(diǎn)，那么顆粒物來源可在單個(gè)粒子在顯微鏡中的顯像判斷。Gomez曾利用SEM法對(duì)大氣顆粒物做了來源鑒別與物相組成分析。陳天虎在結(jié)合TEM與X射線衍射法，觀察分析了合肥市大氣降塵，證明XRD（X射線衍射儀）的成效，發(fā)現(xiàn)了納米碳球、玻璃微珠、無定形SiO2、磷石灰等XRD未檢測(cè)物相，這對(duì)大氣顆粒物來源判斷起了基礎(chǔ)性作用。根據(jù)檢測(cè)結(jié)果分析，認(rèn)為地表?xiàng)顗m為合肥市頭號(hào)污染源，標(biāo)志是粘土礦物；與污染氣體排放關(guān)聯(lián)的SO2、NOx、CO2等大氣化學(xué)次生氣溶液則排第二，標(biāo)志是易容鹽業(yè)、碳酸鹽、石膏等；另外，以碳球?yàn)闃?biāo)志的汽車尾氣煙塵與標(biāo)志為球形玻璃珠的燃煤煙塵分別占第三、第四。
顯微分析法具有費(fèi)用昂貴、所需時(shí)間長(zhǎng)的缺點(diǎn)，難發(fā)現(xiàn)無定性有機(jī)成分，做體積與密度觀察是存在較大誤差，在源評(píng)估中有必要慎重選擇此法。
1.2 化學(xué)法
對(duì)污染物來源判別以標(biāo)志性的大氣顆粒物的化學(xué)元素與含量比率或有機(jī)物成分、元素化合形態(tài)作來源判斷依據(jù)則為化學(xué)法。汽車尾氣污染中Br、Ba與Pb為標(biāo)志性元素，燃煤燃燒中Cu、Cr、Se、Co、As為標(biāo)志性元素，精煉廠與農(nóng)藥污染重V為標(biāo)志元素，鋼鐵廠污染重Mn為標(biāo)志元素?；瘜W(xué)法并不單用，而是在多元統(tǒng)計(jì)分析法、受體模型結(jié)合基礎(chǔ)上，對(duì)污染源和對(duì)受體貢獻(xiàn)量做判別。
化學(xué)法在假設(shè)質(zhì)量守恒基礎(chǔ)上擴(kuò)大了應(yīng)用范圍，為質(zhì)量平衡分析的典型應(yīng)用。該法較為成熟，包括了FA（因子分析法）、EF（富集因子法）、CMB（化學(xué)質(zhì)量平衡法）、主成分法分析法、絕對(duì)因子得分法、混合受體模式等。在我國(guó)，此法廣泛應(yīng)用。比如，大同市的大氣顆粒物金屬源富集特點(diǎn)分析中，細(xì)顆粒物直徑《2.0 m對(duì)人體危害大，人為污染源為Cu、As、Zn、Pb，自然污染源為Ca、Fe、Al；黃輝軍杭州市大氣顆粒物做PM10富集因子、元素質(zhì)量譜分布研究，以CMB法計(jì)量PM10受到的污染源貢獻(xiàn)率，發(fā)現(xiàn)建筑塵占第一，其余為煤煙塵、土壤塵、汽車塵、冶煉塵、其他源。對(duì)蘭州市的大氣降塵源污染做因子分析法，顯示燃煤、建材、汽車尾氣、風(fēng)沙揚(yáng)塵為主要污染源；對(duì)成都市大氣飄塵源污染做目標(biāo)轉(zhuǎn)換因子分析，得到煤煙是主要飄塵污染源。有人以因子分析法對(duì)拉合爾、克英布拉、伯明翰三個(gè)城市的大氣污染源作分析，顯示三者有類似的源。
2 大氣降塵中重金屬污染源解析之元素同位素示蹤技術(shù)
2.1 鉛同位素示蹤
204-208Pb為穩(wěn)定的四種鉛同位素，同位素組成因來源差異而不同，對(duì)同位素比率做測(cè)定，可判別鉛的源污染。含鉛汽油尾氣、工業(yè)排放、燃煤飛灰是主要鉛污染源，各污染源在206Pb與207Pb同位素中的豐度比是1.06-1.08、1.14-1.21、1.14-1.17。各污染源混合構(gòu)成豐度比，則可將聚類、線型混合模型等法與鉛同位素示蹤判別污染源與貢獻(xiàn)。在測(cè)定北美煤與石油鉛同位素后顯示，兩種同位素差異較大，可以此判別與示蹤鉛污染源。王琬在對(duì)冬季天津大氣顆粒物中鉛同位素來源于組成分析后發(fā)現(xiàn)，鉛污染源多樣，包括含鉛汽油、工業(yè)排放、燃煤飛灰。因受氣象與季節(jié)變化影響，如溫濕度、風(fēng)速、風(fēng)向，采集鉛樣品同位素組成比存在變化。如果206Pb/207Pb組成比降低，說明加鉛汽油貢獻(xiàn)更多；相反，說明土壤揚(yáng)塵、燃煤飛灰貢獻(xiàn)更多。高志友在對(duì)成都市大氣降塵的地球化學(xué)特征研究顯示，燃油鉛是組成大氣降塵鉛同位素的主要，其他為燃煤鉛與燃油鉛之間，說明汽車尾氣排放、燃煤揚(yáng)塵為大氣鉛污染源；常向陽在對(duì)珠三角城市的氣溶膠、大氣塵埃、土壤、汽車尾氣鉛同位素組成分析顯示，汽車尾氣鉛污染嚴(yán)重，工業(yè)用鉈、銅、鉛、鋅則更嚴(yán)重；再如長(zhǎng)春市公路兩旁綠化帶土壤鉛同位素平均組成與汽油鉛基本相同，說明汽車尾氣為該市鉛污染源。
2.2 鍶同位素示蹤
Sr是重要的環(huán)境污染指示劑，土壤中煤飛灰的轉(zhuǎn)移、分布可由其中的Sr同位素質(zhì)量分?jǐn)?shù)比值表示。在實(shí)踐中應(yīng)用廣泛，比如James在對(duì)美國(guó)阿斯林森林生態(tài)系統(tǒng)研究中以87Sr/86Sr比值給予確定，發(fā)現(xiàn)該鍶來源于大氣降塵，而非巖石風(fēng)化；Antonio在對(duì)大氣顆粒物Sr（87Sr/86Sr）與Pb（206Pb/207Pb）含量研究中分析北美東北部重金屬的污染源。
2.3 放射性核示蹤技術(shù)
該技術(shù)應(yīng)用也較為廣泛，Rosamilia對(duì)波斯尼亞黑-塞哥維那的樹皮與地衣做234U、238U比值和含量關(guān)聯(lián)研究，234U/238U顯示，234U來源于懸浮粒子降塵與戰(zhàn)爭(zhēng)中釋放的塵粒，證明了導(dǎo)彈銷毀增加了重金屬含量。
3 不足與展望
環(huán)境地球化學(xué)中的PMF模型、EF法、CMB法、UNMIX模型對(duì)大氣中金屬污染源做研究，通過分析土壤與大氣降塵里的富集因子，明確了土壤重金屬的累積受大氣降塵影響。但富集因子法與CMB法在大氣降塵源解析時(shí)存有不足，比如不能明顯區(qū)分土壤塵、冶金塵、采礦塵，選擇標(biāo)識(shí)元素困難；多元統(tǒng)計(jì)分析要求有較多的樣品數(shù)量，參與計(jì)量元素變量數(shù)小于樣品數(shù)量，元素濃度變動(dòng)值與污染數(shù)量有關(guān)，污染源想被識(shí)別則需要樣品數(shù)量多且降塵元素源只能由富集因子法定性判別，主觀因素影響分析結(jié)果。UNMIX模型與PMF模型可不對(duì)源成分譜事先了解，但需以樣品數(shù)據(jù)足夠多方可得到源解析平均值。
因?yàn)榇髿馕廴驹淳邚?fù)雜性與多樣性，以多參數(shù)、多方法、多手段的研究很必要，綜合性研究可全方面對(duì)物質(zhì)來源作解釋，研究結(jié)果更準(zhǔn)確。如Pb、Sr同位素示蹤和重金屬形態(tài)研究，重金屬元素地球化學(xué)行為和多元統(tǒng)計(jì)分析，化學(xué)統(tǒng)計(jì)學(xué)法與顯微法間的結(jié)合，互相對(duì)比。以高靈敏度、高分辨率的PM分析大氣污染源顆粒與氣溶膠單顆粒物，獲得Micro PIXE能譜，以模式識(shí)別法比較、統(tǒng)計(jì)能譜，可明確大氣污染源與其貢獻(xiàn)率。
街道灰塵參雜的重金屬源繁雜，目前僅以統(tǒng)計(jì)學(xué)、定性描述法分析其污染源，若以Sr、Pb同位素定量分析法研究其來源，可提升我們對(duì)其的認(rèn)識(shí)與控制力度。
4 結(jié)語
當(dāng)前，人類生存面臨諸環(huán)境污染的挑戰(zhàn)。隨著工業(yè)革命對(duì)礦產(chǎn)資源的大肆利用，地球環(huán)境破壞殆盡。大氣降塵污染中的重金屬污染給人們帶來了呼吸道疾病，加大了致癌風(fēng)險(xiǎn)。當(dāng)前國(guó)內(nèi)多數(shù)城市籠罩在霧霾之中，空氣環(huán)境惡化嚴(yán)重。針對(duì)此種情況，有必要做好污染源的分析，結(jié)合多種研究方法從源頭治理，還天空以明凈，給人類呼吸舒適。
參考文獻(xiàn)
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中圖分類號(hào):F293文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A文章編號(hào):1673-291X(2010)30-0144-02
佳木斯市地處黑龍江、烏蘇里江和松花江匯流的三江平原腹地?，F(xiàn)轄4區(qū)、4縣、2個(gè)縣級(jí)市。全市總面積 3.27萬平方公里,總?cè)丝?34萬,分別占全省7.2%和6.2%,是黑龍江省東部地區(qū)的經(jīng)濟(jì)、文化中心和重要的交通樞紐,具有投資發(fā)展的巨大優(yōu)勢(shì)。國(guó)境(界江)線總長(zhǎng)449公里,東隔烏蘇里江、北隔黑龍江與俄羅斯的哈巴羅夫斯克(伯力)邊區(qū)相望,由于這一特殊地理位置,故稱“東方第一城”。
因?yàn)榧涯舅顾幍乩砦恢玫耐怀鲂?所以佳木斯市環(huán)境質(zhì)量為周邊城市以及鄰國(guó)相應(yīng)部門所重視,因此佳木斯市市區(qū)環(huán)境空氣質(zhì)量的監(jiān)測(cè)極其重要。市區(qū)環(huán)境空氣質(zhì)量的監(jiān)測(cè)項(xiàng)目為:二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)、可吸入顆粒物(PM10)、降塵、硫酸鹽化速率。各監(jiān)測(cè)項(xiàng)目的監(jiān)測(cè)點(diǎn)位分布(見下表)。
一、監(jiān)測(cè)結(jié)果分析
1.二氧化硫(SO2)。市區(qū)年均值濃度為0.020 mg/m3,日均值濃度范圍在0.003mg/m3～0.098 mg/m3之間,全年日均值無超標(biāo)。市區(qū)最大月均值出現(xiàn)在11月份,濃度值為0.040 mg/m3,最小月均值出現(xiàn)在7月份為0.011 mg/m3。市區(qū)兩個(gè)采樣點(diǎn)月均值均無超標(biāo),環(huán)保局采樣點(diǎn)的年均值為0.026 mg/m3,發(fā)電廠采樣點(diǎn)年均值為0.014 mg/m3。
2.二氧化氮(NO2)。市區(qū)年均值濃度為0.029 mg/m3,日均值濃度范圍在0.002mg/m3～0.112 mg/m3之間,全年日均值無超標(biāo)。市區(qū)最大月均值出現(xiàn)在12月份,濃度值為0.059 mg/m3,最小月均值出現(xiàn)在1月份為0.016 mg/m3。市區(qū)兩個(gè)采樣點(diǎn)月均值均無超標(biāo),環(huán)保局采樣點(diǎn)的年均值為0.032 mg/m3,發(fā)電廠采樣點(diǎn)的年均值為0.026 mg/m3。
3.可吸入顆粒物(PM10)。市區(qū)年均值為0.073 mg/m3,日均值濃度范圍在0.004mg/m3～0.330 mg/m3之間,全年日均值超標(biāo)率為7.4%。市區(qū)月均值除4、5、7、8、9、10六個(gè)月無超標(biāo)日外,其余六個(gè)月均出現(xiàn)了不同程度的日均值超標(biāo)情況,超標(biāo)率最高的月份為11月,超標(biāo)率為26.8%。月均值最大月份出現(xiàn)在12月,濃度值為0.115 mg/m3,最小月均值出現(xiàn)在9月,濃度值為0.042 mg/m3。市區(qū)發(fā)電廠采樣點(diǎn)的年均值是0.076 mg/m3,年日均值超標(biāo)率為7.9%;環(huán)保局采樣點(diǎn)的年均值是0.069 mg/m3,年日均值超標(biāo)率為6.9%。
4.降塵。市區(qū)六個(gè)降塵采樣點(diǎn)年均值為15.25t/(km2?30d),超出標(biāo)準(zhǔn)0.2倍。最大月均值出現(xiàn)在4月份為21.96 t/(km2?30d),最小月均值出現(xiàn)在9月份為8.18 t/(km2?30d)。對(duì)照點(diǎn)年均值為5.67 t/(km2?30d),最大月均值出現(xiàn)在5月份為9.09 t/(km2?30d),最小月均值出現(xiàn)在9月為2.40 t/(km2?30d))。各采樣點(diǎn)年均值只有中藥廠和發(fā)電廠點(diǎn)位不超標(biāo),最大年均值出現(xiàn)在鐵路采樣點(diǎn),濃度值為20.76 t/(km2?30d),超標(biāo)倍數(shù)為0.64倍。最小年均值出現(xiàn)在中藥廠采樣點(diǎn)為8.48 t/(km2?30d)。
5.硫酸鹽化速率。市區(qū)六個(gè)硫酸鹽化速率采樣點(diǎn)年均值為0.375 MgSO3 /(100cm2堿片?d),超出標(biāo)準(zhǔn)0.5倍。六個(gè)采樣點(diǎn)年均值均超標(biāo),超標(biāo)率為100%,最大年均值出現(xiàn)在中藥廠采樣點(diǎn),濃度值為0.439 MgSO3 /(100cm2堿片?d),最小年均值出現(xiàn)在發(fā)電廠采樣點(diǎn),濃度值為0.263 MgSO3 /(100cm2堿片?d)。市區(qū)全年除7、12月份的月均值不超標(biāo),其余月份均超標(biāo)。最大濃度值出現(xiàn)在1月份為0.622 MgSO3 /(100cm2堿片?d),最小月均值出現(xiàn)在12月為0.167 MgSO3 /(100cm2堿片?d)。對(duì)照點(diǎn)年均值為0.227 MgSO3 /(100cm2堿片?d),不超標(biāo)。
二、空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)結(jié)論
在四項(xiàng)污染因子污染負(fù)荷比中,二氧化硫與二氧化氮數(shù)值接近,分別為 12.7%和13.8%;可吸入顆粒物約是前兩者之和為27.9%,而降塵的污染負(fù)荷比已將近過半為45.8%?？晌腩w粒物與降塵兩項(xiàng)污染因子的污染負(fù)荷比之和為73.7%,這說明塵是市區(qū)環(huán)境空氣質(zhì)量的主要污染因子。與2006年相比,2007年只有降塵濃度有所上升,其余三項(xiàng)指標(biāo)二氧化硫、二氧化氮、可吸入顆粒物濃度均有不同程度的下降,并且綜合污染指數(shù)也有所降低,所以2007年的環(huán)境空氣質(zhì)量略好于上年。
三、環(huán)境空氣污染原因分析
通過對(duì)全市環(huán)境空氣監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)和評(píng)價(jià),可以看出降塵及可吸入顆粒物是影響佳木斯環(huán)境空氣的主要污染指標(biāo),原因如下:(1)佳木斯市工業(yè)生產(chǎn)、社會(huì)服務(wù)業(yè)、餐飲業(yè)等燃煤散燒現(xiàn)象一直存在,居民取暖及棚戶區(qū)生活用燃煤量也較大,由此產(chǎn)生的污染物質(zhì)不斷地排向近地層大氣,而在冬季常常出現(xiàn)的逆溫天氣,又使得煙氣不易穿透逆溫的屏障向上擴(kuò)散,而只能在逆溫層下部有限空間內(nèi)積聚,形成高濃度污染,導(dǎo)致市區(qū)空氣質(zhì)量變差。(2)佳木斯市市區(qū)的綠化率低,植被面積少,的土地在春、秋兩季季風(fēng)的肆虐下引起揚(yáng)塵,造成大氣中降塵和可吸入顆粒物的大量增加,使其成為市區(qū)環(huán)境空氣的主要污染因子。(3)各種機(jī)動(dòng)車輛的大量增加,也成為市區(qū)環(huán)境污染的流動(dòng)污染源。加上道路狀況不佳,道路兩側(cè)綠地少,車輛的行駛也成為引起揚(yáng)塵的一個(gè)重要因素,其尾氣排放也是造成二氧化氮增加的原因。
四、防治對(duì)策和建議
污染源的防治主要有兩個(gè)方面:第一,對(duì)新建項(xiàng)目嚴(yán)格把關(guān),認(rèn)真執(zhí)行新項(xiàng)目審批的環(huán)評(píng)制度和“三同時(shí)”制度,項(xiàng)目竣工后要及時(shí)驗(yàn)收,沒有執(zhí)行“三同時(shí)”的項(xiàng)目堅(jiān)決不允許投入使用。第二,加快老污染源的治理,做好規(guī)劃,拓寬資金渠道,篩選先進(jìn)的治理技術(shù),通過限期治理、環(huán)境監(jiān)察、排污收費(fèi)等行政手段完成老污染源的治理,針對(duì)我市的污染源現(xiàn)狀應(yīng)采取如下具體防治對(duì)策:
1.加大宣傳力度,提高企業(yè)法人和個(gè)體業(yè)戶的環(huán)保意識(shí),增加他們治理的緊迫感。讓他們充分了解和認(rèn)識(shí)到污染治理的重要性及涉及到他們利益的有關(guān)問題,增強(qiáng)他們治理的責(zé)任感和緊迫感,施加強(qiáng)大的思想和經(jīng)濟(jì)壓力,讓他們盡快完成治理項(xiàng)目。
2.環(huán)保部門要加強(qiáng)大氣污染治理的領(lǐng)導(dǎo),把“藍(lán)天工程”各項(xiàng)工作落實(shí)到位,制定現(xiàn)實(shí)、可行、有效的政策和治理方案,并保證其連續(xù)性,嚴(yán)格標(biāo)準(zhǔn),明確責(zé)任,充分調(diào)動(dòng)相關(guān)部門和環(huán)保部門的工作積極性,形成合力,一治到底,既要打攻堅(jiān)戰(zhàn),更要打好持久戰(zhàn)。
3.對(duì)新、改、擴(kuò)建設(shè)項(xiàng)目嚴(yán)格把關(guān),控制新污染源的總量,充分利用現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)察機(jī)制發(fā)現(xiàn)新污染源,對(duì)這類漏批的項(xiàng)目要依照《環(huán)保法》嚴(yán)格處罰,停產(chǎn)治理,落實(shí)環(huán)評(píng)和“三同時(shí)”制度,從源頭上解決環(huán)境污染問題。
4.要積極探討大氣污染治理的新技術(shù)、新設(shè)備。我們要積極尋求和研究防治大氣污染的新技術(shù),據(jù)了解目前已有小噸位機(jī)燒鍋爐的產(chǎn)生和應(yīng)用,我們應(yīng)結(jié)合我市的實(shí)際情況,充分論證和引進(jìn)小噸位的機(jī)燒鍋爐,以給污染源單位在治理上更多的選擇。
通過對(duì)佳木斯市大氣污染現(xiàn)狀、影響因素、治理對(duì)策的研究,可以看出,只要市政府加強(qiáng)對(duì)城市大氣環(huán)境治理的領(lǐng)導(dǎo),行政管理部門加大治理力度,采取切實(shí)可行的治理措施,佳木斯市“藍(lán)天工程”將會(huì)順利開展,大氣環(huán)境質(zhì)量將會(huì)進(jìn)一步得到改善。
五、結(jié)論
佳木斯市大氣污染物擴(kuò)散過程是一個(gè)宏觀動(dòng)態(tài)過程,其中各種影響因素在同時(shí)起作用,而各種影響因素因季節(jié)和局地氣象條件不同而分別起主要和次要作用,即主要影響因素和次要影響因素可以在不同時(shí)段相互轉(zhuǎn)化,進(jìn)而使佳木斯市大氣污染物主要影響區(qū)域也有所差別。
理解了各種影響因素對(duì)大氣污染物擴(kuò)散的作用原理,掌握了大氣污染物擴(kuò)散規(guī)律,就可以根據(jù)實(shí)際情況來確定大氣污染物對(duì)城市的影響程度和確切范圍。
參考文獻(xiàn):
中圖分類號(hào) X517 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼 A 文章編號(hào) 1007-5739（2013）17-0265-01
近年來，隨著梅州市經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，工業(yè)污染加重，汽車尾氣、生活廢氣等酸性氣體排放量增多，空氣質(zhì)量不斷下降，降水酸性化程度增強(qiáng)。酸雨，是當(dāng)前全球性環(huán)境污染問題之一，其觀測(cè)與研究具有重大意義。酸雨是指pH值小于5.60的大氣降水[1]。酸雨是由于人類活動(dòng)排放的大量酸性物質(zhì)，在大氣中被氧化成不易揮發(fā)的硫酸和硝酸，并溶于雨水降落到地面所形成的[2]。本文主要對(duì)2007―2011年梅縣降水的pH 值及K值進(jìn)行分析，通過雨量加權(quán)平均計(jì)算得到年降水平均pH值、年降水平均K值，分析其變化趨勢(shì)和主要影響因素。
1 降水取樣標(biāo)準(zhǔn)和監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來源
酸雨采樣點(diǎn)設(shè)置在梅縣國(guó)家氣象觀測(cè)站內(nèi)，逢雨采樣，每天8：00至翌日8：00為1個(gè)酸雨采樣日，雨量采用全樣混合[3]。監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來源于梅縣地面觀測(cè)站的酸雨觀測(cè)資料，嚴(yán)格按照中國(guó)氣象局制定頒發(fā)的《酸雨觀測(cè)業(yè)務(wù)規(guī)范》進(jìn)行采樣和測(cè)量。
2 酸雨監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)分析
大氣降水的酸堿度用pH值表示。pH值定義為氫離子濃度的負(fù)對(duì)數(shù)，系無量綱量，pH=-lg[H+]，按降水pH值劃分，大于7.00為堿性，5.60～7.00為中性，4.50～5.59為弱酸性，4.00～4.49為較強(qiáng)酸性，低于4.00為強(qiáng)酸性。大氣降水的導(dǎo)電能力反映大氣降水的潔凈程度，用電導(dǎo)率表示，俗稱K值[1]。電導(dǎo)率（K）用于判斷大氣降水中電解質(zhì)含量的多少，在一定程度上能反映降水受污染程度。2007―2011年酸雨觀測(cè)pH值分別為4.85、4.68、4.80、4.67、4.97；K值年平均值分別為19.0、34.4、30.1、31.5、18.7 μS/cm。
從圖1可以看出，測(cè)站5年降水年均pH值均小于5.00，在4.67～4.97波動(dòng)；2007年污染程度相對(duì)較低，2008年起4年年均pH值為4.70～5.00。2011年酸雨污染狀況雖有所緩解，但年平均pH值仍在5.6以下，呈弱酸性。年均pH值與K值呈負(fù)相關(guān)性，pH值降低則K值升高，即降水的酸性程度越強(qiáng)，降水潔凈度越低（K值越大電解質(zhì)含量越多，潔凈度越低），這表明測(cè)區(qū)的降水潔凈度差，主要是由于酸性物質(zhì)污染。
3 酸雨污染主要影響因素
3.1 地理位置與大氣污染
梅縣地處廣東省東北部，境內(nèi)山巒起伏，地勢(shì)周高中低，自西南向東北傾斜。梅縣觀測(cè)站北面是梅州市中心；西南面和東北面各有2個(gè)大型水泥基地，西北面是一大型火力發(fā)電廠（均以煤炭為燃料），釋放大量含SO2酸性氣體；周邊各大小工業(yè)園的工業(yè)廢氣；觀測(cè)場(chǎng)附近逐年興建新樓盤產(chǎn)生酸性建筑灰塵。
3.2 氣候特征與風(fēng)向風(fēng)速
梅縣屬于亞熱帶季風(fēng)氣候，春季來自印度洋的暖濕氣流在弱冷空氣的作用下開始抬升，邊界層內(nèi)的大氣易形成深厚的逆溫層[4]，使污染物只能向下積沉。
風(fēng)是影響污染物擴(kuò)散的重要?jiǎng)恿σ蜃?，風(fēng)向影響污染物的水平遷移擴(kuò)散的方向[5]。風(fēng)速較小不利于污染物的擴(kuò)散[6]。而梅縣主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)殪o風(fēng)和西南風(fēng)，處于市區(qū)跟工業(yè)排污的下風(fēng)區(qū)，大氣污染物在西南風(fēng)的作用下逐漸下沉積聚，常年風(fēng)速較?。ㄆ骄L(fēng)速為1.4 m/s），污染難于得到擴(kuò)散和稀釋，使酸性污染物在低層大氣中不斷地積累而形成酸雨。
4 結(jié)語
依據(jù)觀測(cè)數(shù)據(jù)分析，2007―2011年5年來，觀測(cè)區(qū)內(nèi)降水酸性化程度愈來愈強(qiáng)，酸雨污染較為嚴(yán)重，空氣質(zhì)量下降。這必將在一定程度上破壞陸生、水生生態(tài)系統(tǒng)，造成土壤酸化、森林死亡或退化、農(nóng)作物減產(chǎn)、水體污染、魚類等水產(chǎn)生物死亡，甚至危及人類健康。因此，作為國(guó)家基本氣象觀測(cè)站，對(duì)酸雨的監(jiān)測(cè)應(yīng)毫不松懈，力求觀測(cè)數(shù)據(jù)準(zhǔn)確真實(shí)，客觀反映測(cè)區(qū)酸雨污染狀況，并及時(shí)反饋上級(jí)部門和政府有關(guān)部門。相關(guān)部門應(yīng)嚴(yán)格監(jiān)控大氣質(zhì)量，并作出相關(guān)措施，減少汽車尾氣排放，防治工業(yè)污染，堅(jiān)持走可持續(xù)的發(fā)展道路[7-9]。
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近年來，隨著經(jīng)濟(jì)的迅速發(fā)展以及機(jī)動(dòng)車保有量的持續(xù)增長(zhǎng)，機(jī)動(dòng)車排放所造成的污染也日益成為人們所關(guān)注的焦點(diǎn)[3~9]。自九十年代以來本市加強(qiáng)了在用車尾氣排放檢測(cè)、普及使用無鉛汽油、提前執(zhí)行輕型車新車排放標(biāo)準(zhǔn)等一系列機(jī)動(dòng)車污染控制措施，較為有效地控制了中心城區(qū)的環(huán)境空氣質(zhì)量繼續(xù)惡化的勢(shì)頭，但郊區(qū)環(huán)境空氣質(zhì)量受機(jī)動(dòng)車污染排放影響日益突出。2000年全市NOx年均濃度0.056毫克/立方米，比1995年上升了10%；城區(qū)和郊縣NOx年均濃度為0.090毫克/立方米和0.032毫克/立方米，分別比1995年上升了23%和39%，見表1[10]。
表1.1995~2000年上海市NOx年日平均濃度變化
年份全市城區(qū)郊縣
濃度
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1995511007310023100
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2000561109012332139
根據(jù)國(guó)外機(jī)動(dòng)車發(fā)展經(jīng)驗(yàn)可知，當(dāng)人均國(guó)內(nèi)生產(chǎn)總值達(dá)到3000美元以上時(shí)，轎車將成為機(jī)動(dòng)車保有量增長(zhǎng)的主要方向。作為國(guó)際大都市的上海，汽車工業(yè)的發(fā)展不僅預(yù)示和帶動(dòng)本市經(jīng)濟(jì)的騰飛，同時(shí)，人民生活水平的提高也急切期待現(xiàn)代化便捷交通方式的到來和家庭汽車的普及，機(jī)動(dòng)車在今后相當(dāng)長(zhǎng)時(shí)間內(nèi)將保持快速增長(zhǎng)的速度。根據(jù)市交通所預(yù)測(cè)，到2020年本市機(jī)動(dòng)車保有量將達(dá)到200~350萬輛，是2000年的3~5倍，可以預(yù)見如果不采取措施加以控制，本市大氣環(huán)境勢(shì)必進(jìn)一步惡化。
目前，國(guó)內(nèi)外對(duì)于機(jī)動(dòng)車污染控制的研究，主要集中于兩個(gè)方面，一是機(jī)動(dòng)車排放因子的研究；二是機(jī)動(dòng)車污染治理和控制對(duì)策的探討。排放因子是反映機(jī)動(dòng)車排放狀況的最基本的參數(shù)，也是確定機(jī)動(dòng)車污染物排放總量及其環(huán)境影響的重要依據(jù)。目前用來計(jì)算機(jī)動(dòng)車排放因子的模式主要有美國(guó)加州空氣資源局的EMFAC模式，歐洲共同體的COPERT模式，美國(guó)EPA的MOBILE系列模式。其中，MOBILE汽車源排放因子系列模型是美國(guó)環(huán)保局開發(fā)的計(jì)算車隊(duì)排放水平的程序[11]。在該模型中，綜合考慮了汽車的使用年限、行駛里程、新車排放因子、劣化系數(shù)、行駛速度、氣溫、I/M（檢查/維護(hù)）制度以及車用油料特性等因素對(duì)排放的影響[12]。國(guó)內(nèi)外對(duì)于該模式已有廣泛的應(yīng)用。墨西哥采用美國(guó)EPA的Mobile5a基本結(jié)構(gòu)模式，用來計(jì)算5個(gè)特定區(qū)域中8種車型的排放因子。根據(jù)氣溫、平均車速、汽車操作模式，燃料揮發(fā)和里程自然增長(zhǎng)率條件估計(jì)1960年到2020年的排放因子[13]。此模型在加拿大的多倫多地區(qū)[14]、泰國(guó)曼谷等也有所應(yīng)用。MOBILE模式在國(guó)內(nèi)的小范圍內(nèi)也得到了一定的應(yīng)用。北京清華大學(xué)郝吉明、傅立新等于1997年曾結(jié)合北京市實(shí)際情況對(duì)MOBILE5進(jìn)行修正，并將之應(yīng)用于北京市機(jī)動(dòng)車尾氣排放的研究中；祝昌健等應(yīng)用MOBILE5模式對(duì)廣州市機(jī)動(dòng)車尾氣排放系數(shù)及污染趨勢(shì)進(jìn)行了探討[15]；李修剛等將MOBILE5模式用于南京市，將給出的南京市現(xiàn)狀排放因子直接應(yīng)用于南京市及附近城市的環(huán)境影響評(píng)價(jià)[16]。
將MOBILE5模式結(jié)合上海實(shí)際情況進(jìn)行本土化已經(jīng)有人做過嘗試，但是由于基礎(chǔ)數(shù)據(jù)嚴(yán)重不足，因此對(duì)于此模式的修正尚不能進(jìn)行檢驗(yàn)。主要的方法仍是采用美國(guó)FTP的測(cè)試數(shù)據(jù)，將上海市機(jī)動(dòng)車目前的排放水平類比于美國(guó)70年代，計(jì)算得到不同車型的排放因子。
在污染物的擴(kuò)散方面，目前一般沿用有限源高斯擴(kuò)散模型，即根據(jù)線源的長(zhǎng)度、高度、強(qiáng)度、距離、風(fēng)速、風(fēng)向和相應(yīng)擴(kuò)散參數(shù)計(jì)算空間任一點(diǎn)的污染物濃度[17]。但目前這方面的研究較少考慮城市空間的特殊性，即對(duì)城市各類人為設(shè)施，包括綠化、建筑等對(duì)擴(kuò)散的影響考慮較少。
對(duì)于線源排放污染物的擴(kuò)散研究，國(guó)外主要的模式有CALINE、BLP（BouyantLineandPointSourceModel）、CDM2(ClimatologicalDispersionModel)、ISC3(IndustrialSourceComplexModel)、RAM(Gaussian-PlumeMultipleSourceAirQualityAlgorithm)。以上模型均由美國(guó)環(huán)保局（USEPA）開發(fā)。其中，CALINE為穩(wěn)態(tài)高斯擴(kuò)散模型，用于確定高速公路下風(fēng)向的空氣污染濃度，要求地形相對(duì)不太復(fù)雜。BLP為高斯煙流擴(kuò)散模型，用于處理煉鋁工廠以及其它的工業(yè)污染源的單一建模問題，要求其煙流上升和下降是主要由固定線源所影響的。CDM2為氣候穩(wěn)態(tài)高斯煙流模型，用于確定城市區(qū)域平地下風(fēng)向的長(zhǎng)期（每季或每年）的污染物的算術(shù)平均濃度。ISC3是一個(gè)穩(wěn)態(tài)高斯煙流模型，可用于評(píng)價(jià)來自與工業(yè)帶相關(guān)的許多污染源的污染物的濃度。這個(gè)模型涉及到了下列因素：粒子的下沉和干沉降、風(fēng)向、點(diǎn)面線及立體污染源、煙流的上升為距離的函數(shù)、點(diǎn)源的分離以及有限的地形調(diào)整功能。ISC3可以有長(zhǎng)期和短期兩種模式可供選取。RAM是高斯煙流多源空氣質(zhì)量算法，是一個(gè)穩(wěn)態(tài)高斯煙流模型，用于估算相對(duì)穩(wěn)定的污染物濃度，平均從一小時(shí)到一天、從點(diǎn)源到面源、在鄉(xiāng)村或者城市的沉降，其地形條件可以假設(shè)。
我國(guó)目前汽車污染僅相當(dāng)于國(guó)外70年代中期水平，現(xiàn)有汽車90%以上是國(guó)產(chǎn)車，由于排放控制技術(shù)落后，在同樣運(yùn)行工況下，國(guó)產(chǎn)車較發(fā)達(dá)國(guó)家同類產(chǎn)品排放量高幾倍甚至幾十倍，加上交通管理手段落后，在用車檢查維修制度不完善，城市交通道路擁擠和市內(nèi)居民集中，大量車況惡劣的車輛繼續(xù)行駛，更加劇了污染物的排放。國(guó)產(chǎn)車平均日排污量為0.6—0.9kg[18]。本論文旨在借助GIS環(huán)境，根據(jù)城市路網(wǎng)、交通流量、車型比例等信息，采用經(jīng)過修正的MOBILE模型，計(jì)算不同車型機(jī)動(dòng)車的排放因子，從而確定每條路段不同污染物的排放量。由于機(jī)動(dòng)車流量和排放因子是計(jì)算道路機(jī)動(dòng)車污染物排放源強(qiáng)的關(guān)鍵參數(shù)[19~21]，本論文將通過抽樣調(diào)查和MOBILE模型修正得到了這兩個(gè)量。在確定道路線源排放源強(qiáng)的基礎(chǔ)上，利用CALINE3有限長(zhǎng)線源擴(kuò)散模式，建立上海市城區(qū)多線源污染擴(kuò)散模式，以此來分析道路污染物擴(kuò)散狀況，并在GIS圖形上進(jìn)行顯示，最終完成上海市交通線源污染管理信息系統(tǒng)。此系統(tǒng)可為政府有關(guān)部門制定道路交通污染管理制度、合理制定城市規(guī)劃和建設(shè)管理決策提供理論依據(jù)。
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二、研究方案
1、研究目標(biāo)、研究?jī)?nèi)容和擬解決的關(guān)鍵問題
研究目標(biāo)：研究上海市機(jī)動(dòng)車尾氣排放造成的道路線源源強(qiáng)，以及機(jī)動(dòng)車污染物在中心城區(qū)街道峽谷中的擴(kuò)散效應(yīng)，并在GIS系統(tǒng)上進(jìn)行顯示，完成自主開發(fā)的上海市交通線源污染管理信息系統(tǒng)。
研究?jī)?nèi)容：1）上海市主要道路機(jī)動(dòng)車尾氣排放源強(qiáng)；
2）機(jī)動(dòng)車尾氣在街道峽谷中的擴(kuò)散效應(yīng)；
3）交通污染在GIS平臺(tái)上的實(shí)現(xiàn)。
關(guān)鍵問題：1）機(jī)動(dòng)車大氣污染排放源強(qiáng)計(jì)算模型；
2）上海市道路機(jī)動(dòng)車尾氣在峽谷中的擴(kuò)散模擬；
3）地理信息系統(tǒng)與交通大氣污染模型整體集成的方法和途徑。
2、擬采取的研究方法、技術(shù)路線、實(shí)驗(yàn)方案及可行性分析
研究方法：基礎(chǔ)數(shù)據(jù)調(diào)研、模型修正、機(jī)動(dòng)車污染物排放和影響預(yù)測(cè)可視化界面設(shè)計(jì)、系統(tǒng)整合。
技術(shù)路線：如圖1所示。
實(shí)驗(yàn)方案與可行性分析：
1）建立機(jī)動(dòng)車排放源強(qiáng)計(jì)算模型、污染物擴(kuò)散模型，以及基于GIS技術(shù)應(yīng)用模型，其工作量較大，其中基礎(chǔ)數(shù)據(jù)（包括車流量、車速）的調(diào)研尤其困難。但是通過參與上海市環(huán)境保護(hù)局2002年科技攻關(guān)項(xiàng)目——《上海市機(jī)動(dòng)車發(fā)展和大氣環(huán)境保護(hù)研究》，并搜集大量的國(guó)內(nèi)外相關(guān)文獻(xiàn)，可獲得系統(tǒng)開發(fā)所需要的相關(guān)數(shù)據(jù)，因此本研究已經(jīng)有較好基礎(chǔ)。
2）參與《影響上海大氣能見度的主要因素與控制管理對(duì)策研究》課題的研究工作，對(duì)于本市機(jī)動(dòng)車污染現(xiàn)狀和歷史沿革已有所了解。
3）參與了“上海市數(shù)字城市大氣環(huán)境模塊”的工作，初步掌握了GIS系統(tǒng)開發(fā)和實(shí)現(xiàn)方法。
據(jù)此我認(rèn)為，按期完成論文是可行的。
圖1.研究技術(shù)路線
3、本論文的特色與創(chuàng)新之處
建立適合上海市情景的主要道路機(jī)動(dòng)車尾氣中污染物源強(qiáng)排放模式。建立線源擴(kuò)散模式，使其適用于大城市中街道峽谷中機(jī)動(dòng)車尾氣污染物的擴(kuò)散狀況。給出上海市上空污染物擴(kuò)散狀況。
目前國(guó)內(nèi)將交通污染模擬與地理信息系統(tǒng)結(jié)合的研究還不多見，因此本論文在該方面的研究將是一個(gè)新的嘗試。
4、預(yù)期的論文進(jìn)展和成果
預(yù)期進(jìn)展：
2003.07——2003.09收集中外文文獻(xiàn)
2003.09——2003.10基礎(chǔ)數(shù)據(jù)的收集和處理
2003.10——2003.12模型的修正
2004.01——2003.03GIS系統(tǒng)的編程實(shí)現(xiàn)
2004.03——2004.05論文的撰寫與修改
預(yù)期成果：
•研究上海市機(jī)動(dòng)車尾氣排放狀況，建立源強(qiáng)計(jì)算模型；
•綜合城市氣象條件、交通污染物排放強(qiáng)度、建立污染物擴(kuò)散模式，確定機(jī)動(dòng)車污染物影響的時(shí)間變化、空間分布，；
•完成交通污染管理信息系統(tǒng)；
•除完成畢業(yè)論文之外，在國(guó)內(nèi)外有關(guān)刊物上2篇。
三、論文大綱
摘要
前言
第一章大城市機(jī)動(dòng)車尾氣污染排放數(shù)值模擬的研究背景及意義
一、研究背景
二、國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀
第二章機(jī)動(dòng)車排放因子計(jì)算模型
一、MOBILE6模型介紹
二、利用修正的MOBILE6計(jì)算機(jī)動(dòng)車排放因子
第二章道路機(jī)動(dòng)車尾氣污染物排放源強(qiáng)
一、線源源強(qiáng)計(jì)算模式
二、上海市道路機(jī)動(dòng)車尾氣污染排放源強(qiáng)的計(jì)算
第三章城市上空污染物擴(kuò)散模式
第四章街道峽谷污染物擴(kuò)散模式
一、CALINE4模型介紹
二、模式修正
三、上海市街道峽谷污染物擴(kuò)散模式的建立及應(yīng)用
第五章上海市交通污染管理信息系統(tǒng)的建立
一、排放清單數(shù)據(jù)庫的建立
二、系統(tǒng)的開發(fā)
第六章結(jié)論
參考文獻(xiàn)
四、研究基礎(chǔ)
1、已參加過的有關(guān)研究工作和已取得的研究工作成績(jī)
（1）參加《中國(guó)氣象百科全書》建筑氣象、城市氣象等內(nèi)容的編寫。
（2）參與上海市普陀區(qū)建設(shè)項(xiàng)目環(huán)境影響評(píng)價(jià)工作。
（3）參加“揚(yáng)塵污染來源與控制管理研究”課題的研究工作。
（4）承擔(dān)了“崇明島綜合開發(fā)項(xiàng)目”的大氣監(jiān)測(cè)和采樣工作。
（5）參與“影響上海大氣能見度的主要因素與控制管理對(duì)策研究”課題的研究工作。
（6）參與“機(jī)動(dòng)車發(fā)展與大氣環(huán)境保護(hù)研究”項(xiàng)目。
（7）參與“上海市能見度影響因子研究”研究生科研基金項(xiàng)目。
（8）參與上海市數(shù)字城市課題交通環(huán)境模塊的模擬研究。
2、已具備的實(shí)驗(yàn)條件，尚缺少的實(shí)驗(yàn)條件和擬解決的途徑
擁有以下主要設(shè)備：
關(guān)鍵詞：大氣污染；超細(xì)顆粒物；影響
大氣顆粒物、SO2和NO2等常見大氣污染物與人群健康密切相關(guān)，目前的流行病學(xué)研究結(jié)果還尚未把健康效應(yīng)特異地歸因于某種大氣污染物。近年來，許多綜合性研究表明大氣顆粒物與人群健康的流行病學(xué)聯(lián)系最為密切。大氣顆粒物按其空氣動(dòng)力學(xué)直徑可分為3類：粗顆粒物（
1 UFPs的分布特征及組成成分
1.1 UFPs的組成成分
大氣中的UFPs主要來源于工業(yè)排放的廢氣和交通污染，本質(zhì)上UFPs是由多種有機(jī)成分、過渡金屬和內(nèi)毒素組成的混合物，PAKKANEN在芬蘭的城市和鄉(xiāng)村采集大氣UFPs樣品分析其組成成分，結(jié)果顯示UFPs中主要含有大量的碳和水，其次按其含量大小依次為：SO42-、NH4+、NO3-、Na、Ca、草酸鹽、Fe、Cl-、甲基磺酸鹽、K、Zn、Al、B、Mg、Ni、丁二酸鹽、V、Cu、Pb、Ba、Ti、Mn、Se、Co、Sb、As、Mo、Sr、Ag、Cd、Rb、Li、Bi、Tl和Th［2］。
酸性硫酸鹽是大氣顆粒物的主要組成部分，硫酸鹽顆粒主要是由硫顆粒、SO3和硫酸直接進(jìn)入空氣中形成的，這些酸性成分很容易形成核，凝結(jié)成硫酸鹽顆粒；硫酸鹽顆粒也可由空氣中的SO2和一些含硫顆粒形成，UFPs的酸性較細(xì)顆粒物更強(qiáng)［3］，這就決定了它對(duì)肺具有更強(qiáng)的毒性作用。
空氣可吸入顆粒物中不同粒徑顆粒物所占的比例不同，WICHMANN等［4］在德國(guó)城市Erfurt研究顆粒物的數(shù)量和質(zhì)量組成時(shí)發(fā)現(xiàn)PM2.5顆粒中，88％為UFPs，而UFPs質(zhì)量只占PM2.5質(zhì)量的5％，表明大氣顆粒物的數(shù)量濃度主要由UFPs決定，而其質(zhì)量濃度主要由粗顆粒物決定。CABADA對(duì)UFPs的成分也進(jìn)行了分析，夏季時(shí)，50％的UFPs由含碳化合物組成（有機(jī)物和碳元素），50％由無機(jī)物（主要時(shí)硫和氨）組成，而在冬季，UFPs是由70％含碳化合物和30％無機(jī)物組成［5］。
大氣顆粒物的粒徑越小，多環(huán)芳烴（Polycyclic Aromatic Hydrocarbons，PAHS）含量也越多，其中在≤1.1 μm的顆粒物中PAHS所占的質(zhì)量百分比為45%～67.8%，而大約有68.4%～84.7%的PAHS吸附在≤2.0 μm顆粒上，可直接隨呼吸進(jìn)入人體并沉積于肺部，對(duì)人體健康造成極大的危害［6］。
隨著時(shí)間的變化，許多發(fā)達(dá)國(guó)家排放污染物的模式也隨之發(fā)生變化，進(jìn)而使大氣顆粒物的組成成分及其對(duì)人群的有害健康效應(yīng)也隨之改變，這就使原有的大氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)有待于進(jìn)一步調(diào)整與完善。
1.2 UFPs的分布特征
每日的不同時(shí)段中，空氣中UFPs的濃度也有很大差別，Cyrys J［7］在德國(guó)Erfurt市的研究結(jié)果顯示：清晨時(shí)UFPs濃度較高，而在上午9:00以后迅速下降；周末時(shí)，UFPs濃度一天內(nèi)無明顯變化，僅在清晨和傍晚有輕微的升高。大氣UFPs也隨著季節(jié)的變化而變化，一般認(rèn)為冬季空氣中顆粒物濃度較高，夏季較低，這可能與冬季使用采暖設(shè)備等因素有關(guān)。
有研究者提出在同一時(shí)間段內(nèi)，周圍無嚴(yán)重污染空氣的污染源時(shí)，大氣中UFPs水平在空間上是均衡的，RUSSKANEN［8］在3個(gè)歐洲城市研究不同粒徑顆粒物每日濃度的變化證實(shí)了這一點(diǎn)，其結(jié)果顯示城市間總懸浮顆粒物和PM2.5濃度有明顯差異，但各城市UFPs濃度無明顯差異，且每日的PM2.5濃度與TSP、UFPs無明顯關(guān)聯(lián)。
2 UFPs對(duì)健康影響
UFPs的生物學(xué)作用是由其特殊的組成成分及表面積決定的，UFPs表面積較大，易于與生物性靶細(xì)胞相互作用產(chǎn)生強(qiáng)烈的炎性反應(yīng)。流行病學(xué)和毒理學(xué)方法研究發(fā)現(xiàn)UFPs與人群呼吸系統(tǒng)、心血管系統(tǒng)的疾病和死亡明顯相關(guān)［9］，特別對(duì)高年齡人群、兒童及患有心肺疾病的人群危害更大。UFPs數(shù)量濃度高、表面積較大是其對(duì)機(jī)體炎性反應(yīng)、氧化應(yīng)激較PM2.5更為嚴(yán)重的主要原因。OBERDOK等［10］通過動(dòng)物試驗(yàn)表明數(shù)量濃度較高的UFPs對(duì)機(jī)體的不良影響較粗顆粒物更為嚴(yán)重，即使在其質(zhì)量濃度非常低時(shí)不良影響仍然存在。UFPs表面組成成分也是影響其毒理學(xué)作用的一個(gè)重要因素，UFPs易于富集多種有毒重金屬成分，對(duì)人類和環(huán)境危害極大，表面含二氧化鈦的UFPs能使大鼠產(chǎn)生強(qiáng)烈的炎性反應(yīng)［11］。此外，其他大氣污染物，如O3能明顯增加UFPs對(duì)呼吸系統(tǒng)的毒性作用。
UFPs較PM10、PM2.5引起更強(qiáng)炎性反應(yīng)的原因可能是UFPs能損壞肺泡巨噬細(xì)胞清除有害物質(zhì)的能力，并能通過上皮屏障，釋放大量的炎性介質(zhì)［12］。UFPs和PM2.5對(duì)健康影響的差異也在于它們對(duì)機(jī)體代謝活性影響的差異。細(xì)碳黑顆粒物在染毒24 h后明顯抑制A549細(xì)胞的代謝活性，但在染毒48 h后的影響卻不明顯，但超細(xì)碳黑顆粒物對(duì)A549細(xì)胞的影響恰好相反，即在染毒48 h后明顯抑制A549細(xì)胞的代謝活性，而在染毒24 h后無明顯影響，這些結(jié)果提示UFPs對(duì)細(xì)胞的影響存在延遲效應(yīng)，其毒性效應(yīng)表現(xiàn)為隨時(shí)間抑制細(xì)胞代謝活動(dòng)；同時(shí)UFPs較PM2.5能產(chǎn)生更多的自由基，引發(fā)機(jī)體毒性效應(yīng)［13］。
鑒于UFPs對(duì)機(jī)體影響的復(fù)雜性，目前研究的主要任務(wù)是探討UFPs及其主要成分對(duì)健康影響的作用機(jī)制，為健康防護(hù)和衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)的制定奠定基礎(chǔ)。
2.1 UFPs對(duì)呼吸系統(tǒng)的影響
UFPs粒徑小，易在肺內(nèi)沉積，同時(shí)其表面積較大，易吸附多種有害物質(zhì)，引發(fā)強(qiáng)烈的炎性反應(yīng)。毒理學(xué)上，一般通過測(cè)量肺損傷及炎性細(xì)胞因子、核轉(zhuǎn)錄因子κB（NF-κB，是一種具有多向性核轉(zhuǎn)錄調(diào)節(jié)功能的蛋白質(zhì)，在炎癥反應(yīng)以及氧化應(yīng)激過程中起重要的調(diào)節(jié)作用，在許多肺部疾病病理早期都出現(xiàn)了NF-κB激活現(xiàn)象。）的激活和組織學(xué)特征來定義其急性呼吸毒性和機(jī)制。UFPs對(duì)機(jī)體呼吸系統(tǒng)毒性主要表現(xiàn)為UFPs作用于巨噬細(xì)胞、I-型肺泡上皮細(xì)胞、Ⅱ-型肺泡上皮細(xì)胞，使巨噬細(xì)胞吞噬功能下降，改變巨噬細(xì)胞的趨向性，并使中性粒細(xì)胞聚集，肺泡滲透性改變，進(jìn)而引發(fā)炎癥反應(yīng)和氧化應(yīng)激。Ca2+濃度改變是引起前炎性基因表達(dá)的一個(gè)重要因素，UFPs進(jìn)入機(jī)體，能增加細(xì)胞內(nèi)Ca2+濃度，使Ca2+流入巨噬細(xì)胞中，巨噬細(xì)胞中Ca2+濃度增加能引起TNF-α、IL-8等炎性細(xì)胞因子的轉(zhuǎn)錄，引發(fā)氧化應(yīng)激［14.15］。
UFPs進(jìn)入機(jī)體，使多種細(xì)胞因子的釋放增加或減少，受影響的細(xì)胞因子主要有IL-2、IL-6、IL-8、TNF-α、C-反映蛋白等。HETLANDA等［16］的研究表明不同粒徑（PM10，PM2.5，UFPs）引起炎癥介質(zhì)IL-8釋放的能力相同，但UFPs和PM2.5引起IL-6的釋放較PM10強(qiáng)，在Ⅱ-型肺泡細(xì)胞的試驗(yàn)中，UFPs未引起巨噬細(xì)胞炎性蛋白-2（macrophage inflammatory protein-2，MIP-2）釋放增加，但PM10卻使MIP-2釋放增加。而BROWN等［17］的研究卻認(rèn)為UFPs能引起A-549細(xì)胞中IL-8的表達(dá)增加，而在其他粒徑顆粒物的試驗(yàn)中未見相應(yīng)改變。這些研究結(jié)果的差異原因有待進(jìn)一步探討。
大氣顆粒物組成成分在炎性反應(yīng)中起著重要的作用，有研究者使用層狀擴(kuò)散火焰法獲得超細(xì)顆粒粒徑范圍內(nèi)的氣狀煙霧和含鐵顆粒物，暴露于健康成年鼠，每天6 h，連續(xù)3 d，結(jié)果顯示：暴露于250 μg/m3煙霧型顆粒物和57 μg/m3含鐵顆粒物的大鼠均無明顯不良呼吸反應(yīng)，但將45 μg/m3含鐵顆粒物加入煙霧型顆粒物中組成250 μg/m3的混合物，卻引起明顯的肺鐵蛋白感應(yīng)、氧化應(yīng)激，并使IL－1β及細(xì)胞色素氧化酶P450升高并激活核轉(zhuǎn)錄因子κB，結(jié)果表明煙霧型顆粒物和含鐵顆粒物有明顯協(xié)同作用［18］。
流行病學(xué)研究是動(dòng)物試驗(yàn)研究外推到人體的有力證據(jù)，PEKKANEN和PETERS在流行病學(xué)研究中發(fā)現(xiàn)UFPs與兒童及哮喘病人的呼吸系統(tǒng)健康明顯相關(guān)，使患病人群癥狀加重，且UFPs對(duì)肺功能的影響較PM2.5大［19.20］。
2.2 UFPs對(duì)心血管系統(tǒng)影響
UFPs對(duì)心血管系統(tǒng)影響的研究還相對(duì)較少。一般認(rèn)為顆粒物作用于機(jī)體產(chǎn)生自由基，作用于脂質(zhì)、蛋白質(zhì)、DNA，引起膜脂質(zhì)過氧化、蛋白質(zhì)氧化或水解、誘導(dǎo)或抑制蛋白酶活性、DNA損傷介導(dǎo)血管內(nèi)皮細(xì)胞（vascular endothelial cells，VECs）的氧化應(yīng)激損傷，引起心血管系統(tǒng)一系列病理生理改變，進(jìn)而引起心血管疾病的發(fā)生［21］。
肺部發(fā)生炎癥時(shí)，釋放多種細(xì)胞因子，并能誘發(fā)內(nèi)皮細(xì)胞功能紊亂，觸發(fā)動(dòng)脈粥樣硬化。在炎癥過程中，UFPs作用于巨噬細(xì)胞釋放IL-6，能刺激肝細(xì)胞分泌纖維蛋白原，使機(jī)體血黏度增高，而當(dāng)血液處于高凝狀態(tài)時(shí)，易導(dǎo)致心肌缺血缺氧，引發(fā)心血管事件。此外，巨噬細(xì)胞釋放的TNF-α能通過旁分泌和自分泌來刺激細(xì)胞釋放其他細(xì)胞因子如IL-1β、IL-8、IL-6、TNF-α等，這些細(xì)胞因子除作用于炎性細(xì)胞外，還能使肝臟釋放前凝聚因子，而前凝聚因子能改變血管白細(xì)胞的移動(dòng)，從而導(dǎo)致血液流動(dòng)性降低，使心血管疾病的發(fā)生和死亡增加。但de HARTOG研究不同粒徑顆粒物對(duì)冠心病病人的影響，提出不同的觀點(diǎn)，認(rèn)為PM2.5與氣短的發(fā)生明顯相關(guān)，且PM2.5每增加10 μg/m3，OR為1.12（1.02~1.24），而UFPs與氣短的發(fā)生無明顯相關(guān)關(guān)系，結(jié)果表明PM2.5與心肺疾病癥狀的關(guān)系較UFPs強(qiáng)［22］。不同研究結(jié)果的差異還尚未明確，需要進(jìn)一步探討。
有毒理學(xué)研究結(jié)果顯示，健康大鼠吸入碳黑超細(xì)顆粒物24 h后，引起輕微的、持續(xù)的心率變化，并引起心肌自主節(jié)律性改變［23］。PEKKANEN等［24］的流行病學(xué)研究也表明，顆粒物PM0.01~0.1、PM0.1~1.0、PM2.5濃度對(duì)冠心病病人心電圖ST段降低的危險(xiǎn)度明顯相關(guān)，其OR值分別為3.29，3.14和2.84，這就為毒理學(xué)研究中所見的顆粒物越小對(duì)機(jī)體毒性越大的現(xiàn)象提供了流行病學(xué)證據(jù)。
2.3 其他
UFPs除對(duì)心肺系統(tǒng)有不良影響外，由于其粒徑小，易于隨血流進(jìn)入機(jī)體其他系統(tǒng)，產(chǎn)生毒性效應(yīng)。目前已有研究發(fā)現(xiàn)UFPs對(duì)血液系統(tǒng)和肝臟有一定影響，并能誘發(fā)細(xì)胞突變。KHANDOGA等［25］在探討UFPs對(duì)肝臟微循環(huán)的研究中發(fā)現(xiàn)，給健康大鼠灌注UFPs后，大鼠肝臟微循環(huán)血小板聚集，還能增加黏附因子，如血管性血友病因子（von Willebrand factor，vWF）的表達(dá)，并與纖維蛋白沉積有關(guān)，但未引起肝竇狀間隙和肝巨噬細(xì)胞功能的改變，也未引起肝臟組織的損傷。
在UFPs引發(fā)的炎性反應(yīng)過程中，能連續(xù)釋放反應(yīng)性氧進(jìn)而參與一種能增加基因突變頻率的機(jī)制，導(dǎo)致腫瘤的發(fā)生［26］。原福勝等［27］在太原市研究發(fā)現(xiàn)居民區(qū)大氣顆粒物污染嚴(yán)重，且顆粒物越小，所含金屬元素量越多，
有研究者讓志愿者吸入U(xiǎn)FPs，研究其對(duì)人體血液系統(tǒng)的影響，發(fā)現(xiàn)人體在運(yùn)動(dòng)時(shí)，UFPs在肺內(nèi)沉積較多，且哮喘患者吸入10 mg/m3后，血中嗜酸性粒細(xì)胞和CD4+ T淋巴細(xì)胞數(shù)量減少，單核細(xì)胞和嗜曙紅細(xì)胞的CD11b表達(dá)減少，多核白細(xì)胞的上皮黏附分子-1表達(dá)降低，但各組均未出現(xiàn)明顯臨床癥狀，肺功能和氣道炎性標(biāo)志物也無明顯改變，系統(tǒng)性炎癥及凝血標(biāo)志物也未有升高現(xiàn)象［27］。這些研究結(jié)果提示機(jī)體在運(yùn)動(dòng)及存在肺部疾病時(shí)，UFPs對(duì)機(jī)體的毒性作用更為嚴(yán)重。
3 研究方向與展望
大氣顆粒物與許多包括心肺系統(tǒng)的不良健康反應(yīng)有關(guān)，但關(guān)于顆粒物直接引起或加劇不良健康反應(yīng)的生物學(xué)機(jī)制目前還尚未闡明。
中圖分類號(hào) X831 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼 A 文章編號(hào) 1007-7731（2014）01-02-145-04
顆粒物又稱塵，大氣中的固體或液體顆粒狀物質(zhì)。大氣中粒徑在10μm以下的顆粒物稱為可吸入顆粒物，即PM10；粒徑在2.5微米以下的顆粒物稱為細(xì)顆粒物，即PM2.5。近年來，隨著我國(guó)工業(yè)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，以及汽車擁有量的增加，大氣污染日益嚴(yán)重，各地也對(duì)其進(jìn)行了深入的研究[1-6]。湖州市地處長(zhǎng)三角經(jīng)濟(jì)區(qū)，人口稠密，工業(yè)化程度高，人均汽車擁有量高，因此研究湖州市大氣顆粒物的污染特點(diǎn)十分必要。
本文通過分析本文主要分析冬季大氣中PM2.5和PM10的總體污染水平、變化特點(diǎn)以及與大氣中的氧化物的相關(guān)性，從而為了解和控制細(xì)顆粒物的污染水平，治理大氣污染提供理論依據(jù)。
1 污染水平
湖州冬季PM2.5的24h平均濃度的均值為99.4μg/m3，超出美國(guó)標(biāo)準(zhǔn)（35μg/m3）184%，超出我國(guó)擬用標(biāo)準(zhǔn)（75μg/m3）32.5%。最低值22μg/m3，最高值193μg/m3，中值93μg/m3。在90d中，超出美國(guó)標(biāo)準(zhǔn)的日數(shù)共有73d，超標(biāo)率81.1%；超出我國(guó)擬用標(biāo)準(zhǔn)的日數(shù)共有62d，超標(biāo)率68.9%。
PM10的24小時(shí)平均濃度的均值為135.9μg/m3，屬輕微污染。按照我國(guó)目前的空氣質(zhì)量分級(jí)來劃分，屬于優(yōu)（0～50）的日數(shù)有5d，占5.6%；屬于良（51～100）的日數(shù)共22d，占24.4%；屬于輕微污染（101～150）的日數(shù)共29d，占32.2%，屬于輕度污染（151～200）的日數(shù)共18d占20%；屬于中度污染（201～250）的日數(shù)共14d，占15.6%；輸入中重度污染（251～300）的日數(shù)有2d，占2.2%。
2 變化特點(diǎn)
2.1 日變化 將90日的PM2.5、PM10及相關(guān)氣體的小時(shí)均值求平均，繪制24h變化曲線如圖1。
分析圖中變化曲線可以發(fā)現(xiàn)：PM10和PM2.5濃度都呈現(xiàn)兩邊（周末）高、中間（工作日）低的現(xiàn)象，表現(xiàn)出明顯的周末效應(yīng)[7-11]。其中，PM10在工作日變化曲線較平直，PM2.5在工作日期間也有小幅的波動(dòng)。二氧化氮（NO2）呈現(xiàn)周末稍高。這與周末人們出行更多、汽車尾氣排放量更大相吻合。二氧化硫（SO2）的周變化曲線平直，臭氧和一氧化（CO）的變化則沒有明顯的規(guī)律可循。
3 相關(guān)性分析
將90日的PM2.5、PM10及相關(guān)氣體的小時(shí)均值進(jìn)行相關(guān)檢驗(yàn)。樣本總量90×24=2 160，由于個(gè)別時(shí)次數(shù)據(jù)記錄缺測(cè)，實(shí)際樣本為2 142至2 149不等。采樣間隔為一小時(shí)。繪制各要素之間的散點(diǎn)圖可得知各因子之間存在著一定的線性關(guān)系，故采用泊松相關(guān)進(jìn)行檢驗(yàn)，檢驗(yàn)結(jié)果如表2所示。
結(jié)果顯示，各因子間的sig值（假設(shè)概率）均為0.000，完全拒絕了不相關(guān)的原假設(shè)，各因子間都彼此存在顯著相關(guān)。PM2.5和PM10的相關(guān)系數(shù)高達(dá)0.849，為高度線性相關(guān)，表明兩者有著共同的污染源。PM10與二氧化氮、二氧化硫、一氧化碳的相關(guān)系數(shù)均超過了0.5，PM2.5與二氧化氮、一氧化碳的相關(guān)系數(shù)也超過0.5，均為顯著線性相關(guān)，PM2.5與二氧化硫的相關(guān)系數(shù)是0.493，接近0.5。臭氧與PM2.5和PM10均呈負(fù)相關(guān)。
對(duì)相關(guān)因子再作逐一作偏相關(guān)分析（見表3），發(fā)現(xiàn)當(dāng)控制二氧化氮時(shí)，PM2.5和PM10與臭氧呈現(xiàn)正相關(guān)。這與表中的結(jié)論相矛盾。這是因?yàn)槌粞醯暮铣尚枰罅康亩趸粞鹾康纳弑厝粚?dǎo)致二氧化氮的含量降低，從而降低PM2.5和PM10的含量，而將控制二氧化氮時(shí)，則PM2.5和PM10則與臭氧含量呈現(xiàn)出了正相關(guān)，這說明臭氧本身也是顆粒物的來源之一。二氧化氮的相關(guān)系數(shù)為-0.579，呈現(xiàn)顯著負(fù)線性相關(guān)。
最后，將PM2.5與PM10與氣象要素進(jìn)行相關(guān)性分析，發(fā)現(xiàn)PM10與PM2.5都與風(fēng)速、氣壓呈顯著負(fù)相關(guān)，與氣溫呈正相關(guān)，而相對(duì)濕度對(duì)PM10呈負(fù)相關(guān)、與PM2.5則假設(shè)概率sig值為0.475，超過了0.05，不相關(guān)的原假設(shè)成立。這是因?yàn)镻M10是采用干燥法測(cè)量，濕度越高，實(shí)際PM10值與測(cè)得的PM10值的差越大，測(cè)量值就越小，故呈負(fù)相關(guān)；而PM2.5采取了濕度補(bǔ)償，因此濕度對(duì)PM2.5沒有統(tǒng)計(jì)意義上的實(shí)質(zhì)影響。
4 判別分析
PM2.5和PM10污染水平的升高，直接導(dǎo)致灰霾天氣的增加，近兩年來，湖州灰霾日數(shù)比過去明顯增加。選取湖州國(guó)家基本氣象站2012年12月1日至2013年2月28日人工觀測(cè)的天氣現(xiàn)象資料，與該時(shí)段內(nèi)PM2.5和PM10的日最大值。將90d天氣分為兩組，分別記作1和2，分別使用PM10和PM2.5求判別函數(shù)。
使用PM10判別分析結(jié)果如下（表4）
5 結(jié)論
（1）湖州冬季PM2.5的24h平均濃度的均值為99.4μg/m3，超出我國(guó)擬用標(biāo)準(zhǔn)32.5%，超標(biāo)日數(shù)62日，達(dá)標(biāo)率僅32.1%；PM10的24小時(shí)平均濃度的均值135.9μg/m3，空氣質(zhì)量?jī)?yōu)和良的日數(shù)僅27d，占30%；大氣污染情況十分嚴(yán)重。
（2）PM10和PM2.5及相關(guān)氣體呈現(xiàn)出一些明顯的日變化和周變化。PM2.5、PM10和二氧化氮的日變化曲線非常相似，說明二氧化氮是引起大氣中顆粒物日變化的主要因素。三者曲線均在交通繁忙的時(shí)刻以及周末點(diǎn)出現(xiàn)峰值，說明汽車排放的尾氣是三者的主要來源。
（3）PM10和PM2.5及相關(guān)氣體之間均存在顯著的相關(guān)性。PM2.5和PM10之間有著高度的線性相關(guān)，說明兩者的主要污染源是相同的。PM10和PM2.5與二氧化氮、二氧化硫、一氧化碳都呈現(xiàn)顯著的正線性相關(guān)，說明這三種污染氣體是PM10和PM2.5的重要污染源。臭氧與二氧化氮負(fù)相關(guān)，控制二氧化氮進(jìn)行偏相關(guān)分析發(fā)現(xiàn)，PM10和PM2.5與臭氧呈現(xiàn)了正相關(guān)，這說明臭氧一方面會(huì)降低二氧化氮的濃度，另一方面也會(huì)增加大氣中的其他顆粒物的含量。將PM10和PM2.5與各氣象要素進(jìn)行相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn)PM10與PM2.5都與風(fēng)速、氣壓呈顯著負(fù)相關(guān)，與氣溫呈正相關(guān)。PM10采用了干燥法的觀測(cè)方法，受相對(duì)濕度的影響較大。
（4）將湖州國(guó)家基本氣象站觀測(cè)的天氣現(xiàn)象數(shù)據(jù)與PM10、PM2.5日最大值數(shù)據(jù)進(jìn)行判別分析，得出了霾的判別函數(shù)，判別準(zhǔn)確率分別為73.3%和76.7%，并計(jì)算得出，PM10小時(shí)均值達(dá)到217μg/m3或PM2.5濃度達(dá)到152μg/m3時(shí)，可判斷該站已出現(xiàn)霾。
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20xx年:多樣的物種，唯一的地球，共同的未來
中國(guó)主題:低碳減排·綠色生活
20xx年:森林:大自然為您效勞
中國(guó)主題:共建生態(tài)文明，共享綠色未來
20xx年:綠色經(jīng)濟(jì):你參與了嗎?
中國(guó)主題:綠色消費(fèi)，你行動(dòng)了嗎?
20xx年:思前，食后，厲行節(jié)約
中國(guó)主題:同呼吸，共奮斗
20xx年:提高你的呼聲，而不是海平面
中國(guó)主題:向污染宣戰(zhàn)
20xx年:可持續(xù)消費(fèi)和生產(chǎn)
中國(guó)主題:踐行綠色生活
20xx年：為生命吶喊
中國(guó)主題：改善環(huán)境質(zhì)量，推動(dòng)綠色發(fā)展
20xx年：人與自然,相聯(lián)相生
中國(guó)主題：綠水青山就是金山銀山
20xx年：塑戰(zhàn)速?zèng)Q
中國(guó)主題：美麗中國(guó),我是行動(dòng)者
十大環(huán)境問題
全球氣候變暖
由于人口的增加和人類生產(chǎn)活動(dòng)的規(guī)模越來越大，向大氣釋放的二氧化碳(CO2)、全球氣候變暖甲烷(CH4)、一氧化二氮(N2O)、氯氟碳化合物(CFC)、四氯化碳(CCl4)、一氧化碳(CO)等溫室氣體不斷增加，導(dǎo)致大氣的組成發(fā)生變化。
臭氧層的耗損與破壞
在離地球表面10~50千米的大氣平流層中集中了地球上90%的臭氧氣體，在離地面25千米處臭氧濃度最大，形成了厚度約為3毫米的臭氧集中層，稱為臭氧層。它能吸收太陽的紫外線，以保護(hù)地球上的生命免遭過量紫外線的傷害，并將能量貯存在上層大氣，起到調(diào)節(jié)氣候的作用。但臭氧層是一個(gè)很脆弱的大氣層，如果進(jìn)入一些破壞臭氧的氣體，它們就會(huì)和臭氧發(fā)生化學(xué)作用，臭氧臭氧層的耗損與破壞層就會(huì)遭到破壞。
生物多樣性減少
在漫長(zhǎng)的生物進(jìn)化過程中會(huì)產(chǎn)生一些新的物種，同時(shí)，隨著生態(tài)環(huán)境條件的變化，也會(huì)使一些物種消失。在中國(guó)，由于人口增長(zhǎng)和經(jīng)濟(jì)發(fā)展的壓力，對(duì)生物資源的不合理利用和破壞，生物多樣性所遭受的損失也非常嚴(yán)重，大約已有200個(gè)物種已經(jīng)滅絕;估計(jì)約有5000種植物已處于瀕危狀態(tài)，這些約占中國(guó)高等植物總數(shù)的20%;大約還有398種脊椎動(dòng)物也處在瀕危狀態(tài)，約占中國(guó)脊椎動(dòng)物總數(shù)的7.7%左右。
酸雨蔓延
酸雨是指大氣降水中酸堿度(PH值)低于5.6的雨、雪或其他形式的降水。這是大氣污染的一種表現(xiàn)。森林銳減酸雨對(duì)人類環(huán)境的影響是多方面的。酸雨降落到河流、湖泊中，會(huì)妨礙水中魚、蝦的成長(zhǎng)，以致魚蝦減少或絕跡;酸雨還導(dǎo)致土壤酸化，破壞土壤的營(yíng)養(yǎng)，使土壤貧瘠化，危害植物的生長(zhǎng)，造成作物減產(chǎn)，危害森林的生長(zhǎng)。
森林銳減
在今天的地球上，我們的綠色屏障--森林正以平均每年4000平方公里的速度消失。森林的減少使其涵養(yǎng)水源的功能受到破壞，造成了物種的減少和水土流失，對(duì)二氧化碳的吸收減少進(jìn)而又加劇了溫室效應(yīng)。
土地荒漠化
全球陸地面積占60%，其中沙漠和沙漠化面積29%。每年有600萬公頃的土地變成沙漠。土地荒漠化經(jīng)濟(jì)損失每年423億美元。全球共有干旱、半干旱土地50億公頃，其中33億遭到荒漠化威脅。致使每年有600萬公頃的農(nóng)田、900萬公頃的牧區(qū)失去生產(chǎn)力。人類文明的搖籃底格里斯河、幼發(fā)拉底河流域，已由沃土變成荒漠。中國(guó)的黃河流域，水土流失亦十分嚴(yán)重。
大氣污染
大氣污染的主要因子為懸浮顆粒物、一氧化碳、臭氧、二氧化碳、氮氧化物、鉛等。大氣污染導(dǎo)致每年有30-70萬人因煙塵污染提前死亡，2500萬的兒童患慢性喉炎，400-700萬的農(nóng)村婦女兒童受害。
水污染
水是我們?nèi)粘Ｗ钚枰?，也是接觸最多的物質(zhì)之一，然而就是水如今也成了危險(xiǎn)品。
海洋污染
人類活動(dòng)使近海區(qū)的氮和磷增加50%-200%;過量營(yíng)養(yǎng)物導(dǎo)致沿海藻類大量生長(zhǎng);水污染波羅的海、北海、黑海、東中國(guó)海(東海)等出現(xiàn)赤潮。海洋污染導(dǎo)致赤潮頻繁發(fā)生，破壞了紅樹林、珊瑚礁、海草，使近海魚蝦銳減，漁業(yè)損失慘重。
危險(xiǎn)性廢物越境轉(zhuǎn)移
一、成都市霧霾現(xiàn)狀及原因分析
1、成都市霧霾情況嚴(yán)峻
霧霾是對(duì)大氣中含量超標(biāo)的各種懸浮顆粒物的籠統(tǒng)稱呼。其中PM2.5危害最大，它本身就是具有很大毒性的物質(zhì)，且可以被吸入肺部的深處，又能長(zhǎng)時(shí)間的停留在空氣中，被認(rèn)為是造成霧霾天氣的罪魁禍?zhǔn)?。?yán)重的霧霾天氣會(huì)對(duì)人體健康產(chǎn)生巨大的危害，也會(huì)對(duì)正常的生產(chǎn)活動(dòng)造成嚴(yán)重影響，特別是交通運(yùn)輸會(huì)受到持續(xù)的影響，原因是普通的霧氣會(huì)短時(shí)間內(nèi)消散，而霧霾天氣可以持續(xù)很久，讓人無計(jì)可施。2013年10月份，成都市空氣質(zhì)量達(dá)標(biāo)天數(shù)比例為25.81%，超標(biāo)天數(shù)比例為74.19%。其中輕度污染占45.16%，中度污染占19.35%，重度污染占9.68%。2003年全年，成都市首要污染物PM2.5年均濃度達(dá)96微克/立方米，超標(biāo)1.75倍;pm10年均濃度150微克/立方米，超標(biāo)1.14倍，在全國(guó)31個(gè)省會(huì)城市中排名倒數(shù)第八位。
2、成都市霧霾形成的原因分析
霧霾污染本質(zhì)上屬于大氣氣溶膠污染中的細(xì)粒子污染，主要原因是大氣污染與一定的地理環(huán)境、城市布局、工業(yè)結(jié)構(gòu)等自然與人為因素疊加造成的嚴(yán)重細(xì)粒子污染現(xiàn)象，特定的環(huán)境條件促使這種污染類型的形成。毫無例外，成都市霧霾污染的形成有著深刻的地理環(huán)境與人為活動(dòng)的原因。
(1)自然因素
成都市居于四川盆地的底部，為霧霾的形成提供了有利的地形條件，很容易出現(xiàn)大氣逆溫和靜風(fēng)現(xiàn)象。大氣逆溫現(xiàn)象就是空氣的垂直方向的流通運(yùn)動(dòng)受阻，無法正常進(jìn)行上下層空氣的對(duì)流，這種大氣結(jié)構(gòu)是空氣污染的溫床。加上空氣水平方向的流通運(yùn)動(dòng)受到了限制而產(chǎn)生的靜風(fēng)現(xiàn)象，使得空氣中的煙塵、水汽凝結(jié)物等不易在水平方向上擴(kuò)散。因此，這兩種穩(wěn)定的大氣結(jié)構(gòu)無法稀釋掉過多的污染物，當(dāng)污染物的濃度會(huì)逐漸上升，超出了大氣環(huán)境的容量，最終形成霧霾污染。
(2)人為活動(dòng)因素
①城市熱島效應(yīng)
作為西部區(qū)域經(jīng)濟(jì)中心的成都，城市規(guī)模十分龐大，人們密集的生活生產(chǎn)活動(dòng)產(chǎn)生了大量的熱量，造就了成都的熱島效應(yīng)。熱島效應(yīng)使得成都市區(qū)溫度較高，提高了成都市大氣逆溫形成的概率，使得空氣中的污染物不能及時(shí)的擴(kuò)散出，持續(xù)的累積，在大氣逆溫現(xiàn)象條件下，霧霾就不可避免地產(chǎn)生了。
②機(jī)動(dòng)車尾氣
城市機(jī)動(dòng)車尾氣對(duì)霧霾天氣的形成有著很大的作用。柴油車、汽油車尾氣排放的氮氧化物、碳?xì)浠衔?、氮氧化物等，在陽光紫外線的照射下會(huì)產(chǎn)生光化學(xué)煙霧，使大氣渾濁，形成灰霾。在成都市的產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)中，熱電、鋼鐵都是以煤為主，機(jī)動(dòng)車尾氣加重與揚(yáng)塵污染也是影響空氣質(zhì)量的重要因素。截至2014年，成都市機(jī)動(dòng)車保有量已經(jīng)突破340萬輛。10年間增加了近9倍，因此機(jī)動(dòng)車尾氣排放量的增加對(duì)霧霾形成的“貢獻(xiàn)”率增加。
③煤炭的消耗
煤炭的燃燒會(huì)產(chǎn)生的大量的二氧化硫、煙塵和一氧化碳等污染物，排放到空氣中直接降低了空氣質(zhì)量，污染物越多形成霧霾天氣的概率就越大。以2012年為例，成都市全社會(huì)煤炭消費(fèi)量為895.19萬噸標(biāo)煤，燃煤占全部能源消費(fèi)的比例仍高達(dá)25%以上。盡管成都市冬季不用燃煤供暖，但成都市產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)中的熱電、鋼鐵、建材都是以煤為主，燃煤是成都市大氣污染的重要要來源。
④揚(yáng)塵及秸稈燃燒
揚(yáng)塵大量排放會(huì)直接貢獻(xiàn)大量的致霾因子，它主要是人們?cè)谶M(jìn)行基礎(chǔ)建設(shè)時(shí)產(chǎn)生的。如果工程量小，排放的揚(yáng)塵尚在大氣環(huán)境的自凈能力之內(nèi)，空氣質(zhì)量不會(huì)受到嚴(yán)重影響;反之，會(huì)造成空氣污染，甚至引發(fā)霧霾天氣。成都市有些單位為了降低成本，不按規(guī)定施工，導(dǎo)致?lián)P塵排放量較大。而且秋收季節(jié)，成都市周邊地區(qū)都會(huì)有秸稈焚燒現(xiàn)象，污染物會(huì)輸入到成都上空，碰上大氣逆溫和靜風(fēng)，積聚的污染物會(huì)最終導(dǎo)致霧霾。
二、成都市霧霾防治的法律規(guī)制
1、制定霧霾防治的相關(guān)法律
在協(xié)調(diào)發(fā)展原則、預(yù)防原則、公眾參與原則等這些原則指導(dǎo)之下制定的法律才能夠更加科學(xué)，為成都市長(zhǎng)期治理霧霾并形成良好的治霾機(jī)制提供正確的法律支持。
(1)制定治理霧霾污染的地方性法規(guī)
①修改和完善成都市霧霾治理的綜合性法規(guī)
成都市有關(guān)治理霧霾等類型的大氣污染的法律比較龐雜，所制定的方案也不盡統(tǒng)一，成都市政府的規(guī)章《成都市大氣污染防治管理規(guī)定》是位階最高的，該規(guī)章于2008年頒布，雖然在實(shí)施過程中取得了一定成果，但仍無法扭轉(zhuǎn)成都市霧霾污染狀況日趨嚴(yán)峻事實(shí)，而且新的《環(huán)境保護(hù)法》頒布之后，有關(guān)大氣污染的法律制度也作了相應(yīng)的變化，成都市應(yīng)當(dāng)作出相應(yīng)調(diào)整?，F(xiàn)行的《成都市大氣污染防治管理規(guī)定》只對(duì)機(jī)動(dòng)車排氣污染、燃煤污染等進(jìn)行了簡(jiǎn)單規(guī)定，沒有對(duì)揚(yáng)塵污染和秸稈燃燒污染進(jìn)行規(guī)定。應(yīng)當(dāng)設(shè)專章對(duì)揚(yáng)塵污染、秸稈焚燒污染的進(jìn)行規(guī)定，以解決以這些污染源為誘因的大氣污染問題，特別是其中的霧霾污染問題。新環(huán)保法新設(shè)定的“按日連續(xù)處罰”制度，該制度將無疑增加違法主體的成本，倒逼其停止環(huán)境違法行為。因此，應(yīng)當(dāng)與新修訂的《環(huán)境保護(hù)法》的法律責(zé)任設(shè)定保持一致。
②制定和完善成都市霧霾防治的單行法規(guī)
成都市在治理霧霾的過程中頒布了的一些專門針對(duì)揚(yáng)塵污染防治、機(jī)動(dòng)車污染防治的規(guī)范性文件，但其共同的特點(diǎn)是法律位階較低，削弱了法律的權(quán)威性，而且部分法律已經(jīng)制定了很多年，如《成都市城市揚(yáng)塵污染防治管理暫行規(guī)定》作為成都市政府規(guī)章制定于2001年，距今已經(jīng)有十多年之久，已經(jīng)不能適應(yīng)現(xiàn)在的大氣污染防治治理的要求。因此，這類法律應(yīng)當(dāng)與時(shí)俱進(jìn)，對(duì)體例及內(nèi)容進(jìn)行完善。一是適用范圍要擴(kuò)大，揚(yáng)塵防治法規(guī)的適用應(yīng)當(dāng)擴(kuò)展至成都市的整個(gè)行政區(qū)域內(nèi);二是工作責(zé)任設(shè)定要明確，應(yīng)設(shè)定市、區(qū)(縣)主要負(fù)責(zé)人的對(duì)本區(qū)治理目標(biāo)的治理責(zé)任，提高治理效果;三是依據(jù)《成都市重污染天氣應(yīng)急預(yù)案(試行)》的預(yù)警級(jí)別規(guī)定相應(yīng)的管理和控制揚(yáng)塵的措施;四是提高處罰金額，以提高防治效果。
(2)嘗試設(shè)立低污染行駛區(qū)域
在工業(yè)污染排放量相對(duì)確定的情況下，成都市私家車數(shù)量呈現(xiàn)爆炸式增長(zhǎng)，使得機(jī)動(dòng)車尾氣污染成為導(dǎo)致霧霾污染的主因之一，控制機(jī)動(dòng)車尾氣污染對(duì)空氣質(zhì)量的影響尤為重要。設(shè)立低污染行使區(qū)的目的就是最大限度的降低私家車數(shù)量增多帶來的尾氣污染對(duì)空氣質(zhì)量的影響。還可以鼓勵(lì)人們多采取公共交通出行的方式，成都地鐵和公交都在完善各自的線路，基本覆蓋成都市所轄各區(qū)域。
(3)鼓勵(lì)對(duì)城市建筑進(jìn)行立體綠化
成都市巨大的城市規(guī)模容易產(chǎn)生熱島效應(yīng)，進(jìn)而容易導(dǎo)致大氣逆溫層的產(chǎn)生，提高了霧霾污染發(fā)生的概率。因此，提高城市的綠化率可以有效降低城市總體的溫度，降低城市熱島效應(yīng)影響，從而降低直至消除市區(qū)及郊區(qū)污染物向市中心的積聚現(xiàn)象。并且提高城市環(huán)境對(duì)空氣污染物的自凈能力，提高其承載力。
2、提高霧霾防治的公眾參與度
(1)以多元方式公告空氣質(zhì)量狀況
作為治理霧霾主體的政府應(yīng)及時(shí)的向每一位成都市民空氣質(zhì)量狀況，政府可以通過政府微信公眾號(hào)、政務(wù)微博、QQ以及群發(fā)短信的形式公告每日的空氣質(zhì)量狀況。使公眾實(shí)時(shí)的獲知空氣質(zhì)量狀況，從而提高環(huán)保意識(shí)與治理霧霾的參與意識(shí)，監(jiān)督污染空氣行為和政府治理霧霾行為。
(2)強(qiáng)化聽證的作用
政府在作出治理霧霾重大決策之前，應(yīng)當(dāng)就該決策征詢公眾意見，并舉行聽證會(huì)，以此減少政府決策的偏差率和提高公眾治理霧霾的參與度。以聽證會(huì)為基礎(chǔ)的有關(guān)治理霧霾的決策毫無疑問將具有更大的可執(zhí)行性，減少執(zhí)行過程的阻力，提高公眾的配合度。
(3)發(fā)揮環(huán)保非政府組織的作用
以維護(hù)環(huán)境權(quán)益為宗旨的環(huán)保非政府組織具有自治性、規(guī)范性的特點(diǎn)，可以凝聚更大的力量，促進(jìn)霧霾污染的防治。目前，成都市的環(huán)保非政府組織主要包括兩個(gè)類型，一類是由民間自發(fā)組成的環(huán)保組織，另一類是廣大高校的各類環(huán)保社團(tuán)。盡管民間自發(fā)組成的環(huán)保非政府組織、大學(xué)生環(huán)保社團(tuán)可通過環(huán)保宣傳與行動(dòng)提高大家的環(huán)保意識(shí)，改善我們的環(huán)境，促進(jìn)政府的工作。
3、完善霧霾污染的聯(lián)防聯(lián)控制度
首先，成都市與周邊市之間應(yīng)當(dāng)在訂立有關(guān)秸稈燃燒禁燒區(qū)域的協(xié)定的基礎(chǔ)之上，和周邊各市積極進(jìn)行協(xié)調(diào)，訂立更為全面的針對(duì)霧霾防治的聯(lián)防聯(lián)控文件，擴(kuò)大聯(lián)防聯(lián)控的目標(biāo)污染物種類。其次，加強(qiáng)政府內(nèi)部的部門之間的聯(lián)防聯(lián)控。提高霧霾防治決策與行動(dòng)的效率。對(duì)執(zhí)行部門及工作人員的考核標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行統(tǒng)一，促進(jìn)霧霾防治工作。最后，政府應(yīng)當(dāng)采取措施消除農(nóng)民妥善處理秸稈的成本，比如可以通過稅收、財(cái)政補(bǔ)貼等方式鼓勵(lì)相關(guān)企業(yè)去收購秸稈，提高禁止焚燒秸稈工作的效果。
中圖分類號(hào)：X758 文章編號(hào)：1009-2374（2016）32-0083-02 DOI：10.13535/ki.11-4406/n.2016.32.041
1 概論
冶金企業(yè)的生產(chǎn)過程需要大量的焦炭作為燃料，但在焦炭的冶煉過程中又會(huì)產(chǎn)生焦?fàn)t煙氣，其煙氣征污染因子一般為C6H6（苯）、C7H8（甲苯）、C8H10（二甲苯）、NMHCs（非甲烷總烴）、NH3（氨）等是造成環(huán)境污染的主要因素。在日常工作中，相關(guān)部門雖然采取了一定的污染防治措施，但并沒有取得很好的實(shí)際效果，究其主要原因是由于廢氣中污染物種類多、氣體性質(zhì)在外界因素的影響下易發(fā)生不定向變化，特別是廢氣排放的無組織性嚴(yán)重，沒有有效的監(jiān)控措施，從而造成對(duì)其污染物防治工作存在盲目性。因此，需要通過對(duì)廢氣中的特征污染因子進(jìn)行科學(xué)的監(jiān)測(cè)分析，用經(jīng)過科學(xué)監(jiān)測(cè)分析中所得到的有代表性的數(shù)據(jù)來指導(dǎo)其特征污染物的治理工作具有其重要意義。
2 無組織排放概述
污染物排放過程中，所謂的無組織排放主要指的是一些工業(yè)廢氣沒有經(jīng)過排氣筒進(jìn)行無規(guī)則排放。較矮的排氣筒是有組織的廢氣排放，但在某些特定環(huán)境下，所產(chǎn)生的現(xiàn)象和無組織排放非常相近，因此，也可以將其當(dāng)作是無組織排放。在冶金焦炭的冶煉過程中無組織排放都存在大量的有害性氣體，會(huì)對(duì)環(huán)境以及人體造成一定的危害。一般來說，其主要污染物包括粉塵物、飛灰、煙氣等；煙氣中污染物主要為氣態(tài)污染物，其氣態(tài)污染物主要包括SO2、NOx、VOCs（C6H6、C7H8、C8H10、NMHCs、NH3等揮發(fā)性有機(jī)物）等。冶金焦炭的冶煉過程中產(chǎn)生的無組織排放焦?fàn)t煙氣中的氣態(tài)污染物分為常規(guī)污染物和特征污染物兩種，NO2、NOx等屬于常規(guī)污染物，C6H6、C7H8、C8H10、NMHCs、NH3等屬于特征污染物。無組織污染物的污染源具有一定的分散性，同時(shí)，污染物在排放過程中離地面較近，不容易被稀釋擴(kuò)散，能夠直接對(duì)周邊地面的大氣環(huán)境及空氣質(zhì)量造成影響，影響周圍人群的正常生活。
3 監(jiān)測(cè)分析
3.1 監(jiān)測(cè)點(diǎn)布置的原則
實(shí)際的監(jiān)測(cè)過程中，監(jiān)測(cè)人員可根據(jù)工藝分布、占地面積、無組織排放種類、周圍環(huán)境復(fù)雜程度等因素，將該冶金焦炭廠看作是一個(gè)無組織排放的污染源，以《大氣污染物無組織排放監(jiān)測(cè)技術(shù)導(dǎo)則》相關(guān)規(guī)定為原則進(jìn)行監(jiān)測(cè)點(diǎn)布設(shè)，通過對(duì)冶金焦炭廠進(jìn)行分析，決定以廠界為界限扇形布點(diǎn)，設(shè)置11個(gè)點(diǎn)位，保證有1個(gè)背景點(diǎn)位，以滿足相關(guān)監(jiān)測(cè)工作的順利開展。
3.2 監(jiān)測(cè)項(xiàng)目分析
3.2.1 氣象因子。通常情況下，氣象因子監(jiān)測(cè)分析可以分別同步觀測(cè)風(fēng)向和低云量等地面氣象觀測(cè)參數(shù)。
3.2.2 污染因子。污染因子主要有C6H6、C7H8、C8H10、NMHCs、NH3這5種。其中NH3是PM2.5實(shí)重要的前體物。監(jiān)測(cè)人員通過對(duì)煉焦工藝進(jìn)行研究分析，發(fā)現(xiàn)空氣中C2～C9對(duì)非甲烷總烴（NMHCs）年平均量、大氣VOCs對(duì)環(huán)境具有很大影響。同時(shí)，煉焦工藝都會(huì)形成C6H6、C7H8、C8H10等物質(zhì)，對(duì)人體健康的影響嚴(yán)重。所以，對(duì)該5項(xiàng)特征污染因子進(jìn)行監(jiān)測(cè)勢(shì)在必行。
3.3 監(jiān)測(cè)方式及監(jiān)測(cè)依據(jù)
3.3.1 監(jiān)測(cè)方式要求。進(jìn)行污染物監(jiān)測(cè)時(shí)，嚴(yán)格遵循國(guó)家相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)，以我國(guó)現(xiàn)有的相關(guān)方法標(biāo)準(zhǔn)、規(guī)范作為監(jiān)測(cè)技術(shù)指導(dǎo)，以確保監(jiān)測(cè)結(jié)果的代表性和準(zhǔn)確性。
3.3.2 監(jiān)測(cè)方法依據(jù)及其測(cè)量?jī)x器設(shè)備。在實(shí)際的采樣工作中，以《固定污染源排氣中顆粒物測(cè)定與氣態(tài)污染物采樣方法》（GB/T 16157-1996）中的相關(guān)內(nèi)容為采樣依據(jù)，按照《空氣和廢氣監(jiān)測(cè)分析方法》進(jìn)行相關(guān)作業(yè)。其中，以HJ 584-2010為依據(jù)，采用活性炭吸附CS2解吸氣相色譜法測(cè)定空氣中的C6H6、C7H8、C8H10，其最低檢出限均為0.0015mg/m3，主要儀器是GC4029A型氣相色譜儀；以《環(huán)境空氣 非甲烷總烴的測(cè)定 氣相色譜法》（HJ/T 38-1999）為依據(jù)，用于空氣中NMHCs的測(cè)定，其最低檢出限為0.04mg/m3，所用監(jiān)測(cè)儀器為GC4029A型氣相色譜儀；以《環(huán)境空氣 氨的測(cè)定 納氏試劑分光光度法》（HJ 533-2009）為依據(jù)，用于空氣中NH3的測(cè)定，其最低檢出限為0.01mg/m3，監(jiān)測(cè)過程中主要用到TH-150Z型大氣綜合采樣器、TU-1810型紫外可見分光光度計(jì)兩種儀器。
4 監(jiān)測(cè)結(jié)果分析
4.1 氣象因子的監(jiān)測(cè)結(jié)果
將冶金焦炭廠看作是一個(gè)無組織排放的污染源，其氣象因子主要是對(duì)風(fēng)向、風(fēng)速等情況的監(jiān)測(cè)，為了提高采樣數(shù)據(jù)的精準(zhǔn)度，避免出現(xiàn)數(shù)據(jù)波動(dòng)過大現(xiàn)象，應(yīng)該通過移動(dòng)監(jiān)控點(diǎn)進(jìn)行多次采樣。具體的采樣結(jié)果為：2016年4月19日，一共采樣4次，具體的數(shù)據(jù)為：氣溫（℃）為：19.1、24.3、27.2、25.1；氣壓（kPa）為：101.5、101.3、101.1、101.3；風(fēng)向都為：NE，風(fēng)速（m/s）為：1.5、1.6、1.7、1.7；總云量均為4，低云量為：2、1、1。2016年4月20日，一共采樣4次，具體的數(shù)據(jù)為：氣溫（℃）為：18.7、23.6、26.8、24.5；氣壓（kPa）為：101.3、101.2、101.0、101.1；風(fēng)向都為：NE；風(fēng)速（m/s）為：1.6、1.4、1.4、1.3；總云量為：5、4、4、3；低云量為：3、2、1、1；2016年4月21日，一共采樣4次；具體的數(shù)據(jù)為：氣溫（℃）為：19.2、23.8、26.9、25.4；氣壓（kPa）為：100.9、100.7、100.7、100.8；風(fēng)向都為：NE；風(fēng)速（m/s）為：1.3、1.5、1.4、1.3；總云量均為4；低云量為：2、2、1、1。
作者通過對(duì)觀察數(shù)據(jù)進(jìn)行研究分析發(fā)現(xiàn)，污染擴(kuò)散方向會(huì)根據(jù)風(fēng)向的不同發(fā)生相應(yīng)的變化，監(jiān)測(cè)點(diǎn)風(fēng)向情況在很大程度上決定了監(jiān)測(cè)結(jié)果。風(fēng)向除了影響污染氣體擴(kuò)散方向的同時(shí)，也會(huì)對(duì)其擴(kuò)散路徑以及范圍產(chǎn)生相應(yīng)的影響，并且這種影響與風(fēng)速有著很大關(guān)系，影響會(huì)隨著風(fēng)速的變大而變得更為明顯。
對(duì)于監(jiān)控點(diǎn)的污染因子濃度來說，捕捉效率容易受到污染源排放強(qiáng)度的影響，同時(shí)，也會(huì)受到風(fēng)向以及風(fēng)速變化的影響。如果風(fēng)向以及風(fēng)速較為明顯，在對(duì)污染物的運(yùn)動(dòng)情況及其濃度最高點(diǎn)進(jìn)行判斷時(shí)就會(huì)變得更加容易。在《大氣污染物無組織排放監(jiān)測(cè)技術(shù)導(dǎo)則》中明確指出當(dāng)監(jiān)測(cè)時(shí)的風(fēng)向>29°且風(fēng)速在1.0～3.0m/s之間是最為合適的。當(dāng)監(jiān)測(cè)對(duì)風(fēng)向、風(fēng)速?zèng)]有要求的情況時(shí)，在周邊設(shè)置監(jiān)控點(diǎn)，可以在靜風(fēng)狀態(tài)下采樣，前提是能夠及時(shí)捕捉到污染物的濃度最高點(diǎn)。
4.2 特征污染物的監(jiān)測(cè)結(jié)果
監(jiān)測(cè)人員通過對(duì)3天的監(jiān)測(cè)，NH3和C6H6在上風(fēng)處都能監(jiān)測(cè)出來，C6H6在上風(fēng)處偶爾也能檢測(cè)出，出現(xiàn)這種狀況的主要原因是由于冶金企業(yè)的位置，周圍的污染企業(yè)
較多。
焦化工藝是冶金企業(yè)重要生產(chǎn)環(huán)節(jié)，由于工藝技術(shù)的特性會(huì)造成C6H6、C7H8、C8H10、NMHCs、NH3等多種污染物質(zhì)的產(chǎn)生，作者通過對(duì)不同監(jiān)測(cè)結(jié)果進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn)：在此次監(jiān)測(cè)氣象狀態(tài)下，企業(yè)所在的下風(fēng)向以及上風(fēng)向的NMHCs監(jiān)測(cè)濃度雖然呈現(xiàn)出上漲趨勢(shì)，但其濃度值并沒有超過相關(guān)規(guī)定的標(biāo)準(zhǔn)，其數(shù)值小于無組織排放監(jiān)控所規(guī)定濃度5.0mg/m3的限值。企業(yè)所在的下風(fēng)向及上風(fēng)向的NH3濃度與NMHCs監(jiān)測(cè)濃度表現(xiàn)情況一致，也呈現(xiàn)上漲趨勢(shì)但是并沒有超過規(guī)定的濃度標(biāo)準(zhǔn)，氨的環(huán)境濃度和廠界濃度在小于0.2mg/m3，控制在惡臭污染物排放標(biāo)準(zhǔn)2mg/m3之內(nèi)。
在完成NMHCs、NH3的監(jiān)測(cè)結(jié)果分析之后，作者又對(duì)其他污染因子監(jiān)測(cè)結(jié)果進(jìn)行了分析，發(fā)現(xiàn)C6H6、C7H8、C8H10在該廠區(qū)都能監(jiān)測(cè)出，并且在下風(fēng)向與上風(fēng)向濃度存在較大差異，下風(fēng)向濃度明顯較高。C6H6、C7H8、C8H10的工業(yè)對(duì)C6H6、C7H8、C8H10的大氣污染物綜合排放標(biāo)準(zhǔn)分別為0.5mg/m3、3.0mg/m3及1.5mg/m3，C6H6的工業(yè)企業(yè)設(shè)計(jì)衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)為2.4mg/m3，C8H10的工業(yè)企業(yè)設(shè)計(jì)衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)為0.3，前蘇聯(lián)居民區(qū)對(duì)C7H8濃度的限定最高為0.5mg/m3，對(duì)監(jiān)測(cè)濃度進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)3種氣體濃度均沒有超出規(guī)定濃度的范圍，進(jìn)而各種氣體的監(jiān)測(cè)濃度均符合相關(guān)排放濃度標(biāo)準(zhǔn)。對(duì)整體監(jiān)測(cè)結(jié)果進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，獲得符合企業(yè)正常生產(chǎn)狀態(tài)下無組織排放特征污染物的實(shí)際情況，對(duì)于企業(yè)特征污染物治理方案的制定具有一定的指導(dǎo)意義。
5 建議與結(jié)論
監(jiān)測(cè)人員通過對(duì)相應(yīng)的數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，污染物濃度雖然都有所增加，但是都能滿足環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)和無組織排放標(biāo)準(zhǔn)的要求。雖然其濃度低于我國(guó)相關(guān)的要求，但C6H6、C7H8、C8H10、NMHCs、NH3等有害氣體的長(zhǎng)期排放，會(huì)對(duì)周圍的居民的環(huán)境造成一定的影響。因此，相關(guān)部門應(yīng)該積極在一些容易受到污染的地區(qū)設(shè)置監(jiān)測(cè)點(diǎn)，增加除了常規(guī)監(jiān)測(cè)點(diǎn)以外的監(jiān)測(cè)點(diǎn)，定期進(jìn)行抽查，指導(dǎo)企業(yè)的日常環(huán)境管理，從而提高企業(yè)周圍的環(huán)境質(zhì)量。
總之，在國(guó)家強(qiáng)調(diào)環(huán)保節(jié)能減排的今天，積極對(duì)冶金焦炭廠無組織排放特征污染物的監(jiān)測(cè)具有重要意義。在監(jiān)測(cè)過程中，監(jiān)測(cè)人員應(yīng)該從冶金焦炭廠的實(shí)際狀況出發(fā)，設(shè)置合理的監(jiān)測(cè)點(diǎn)，才能達(dá)到良好的監(jiān)測(cè)效果，從而為企業(yè)特征污染物治理方案的制定提供科學(xué)的監(jiān)測(cè)數(shù)字依據(jù)。
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